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Jan 19, 2024

Preparación y caracterización de bajos.

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 4493 (2023) Cite este artículo 1661 Accesos 1 Citas Detalles métricos El verde de malaquita utilizado en las industrias textiles y de teñido es un persistente común

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 4493 (2023) Citar este artículo

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Detalles de métricas

El verde de malaquita utilizado en las industrias textil y de teñido es un contaminante persistente común en las aguas residuales y el medio ambiente que causa importantes riesgos para la salud humana y los organismos acuáticos. En este estudio, se aplicó la metodología de superficie de respuesta para optimizar la eliminación por adsorción de verde de malaquita utilizando nanobentonita, arcilla impregnada de MgO y Mucor sp. composicion. Los nanomateriales y Mucor sp. Los compuestos se caracterizaron mediante FTIR, SEM y difractometría de rayos X. Según los resultados obtenidos, la nanobentonita exhibe una eficiencia máxima de adsorción de MG del 98,6% a 35 °C, pH 7,0, tiempo de contacto de 60 min, dosis de adsorbente de 1,0 g/L y concentración inicial de MG de 50 mg/L. Por otro lado, la eficiencia máxima para la adsorción de MG en arcilla impregnada de MgO del 97,04% se observa a pH 9,0, tiempo de contacto de 60 min, dosis de adsorbente de 0,7 g/L y concentración inicial de MG de 50 mg/L. La isoterma de adsorción del verde de malaquita (MG) sobre arcilla impregnada de MgO correspondió con la isoterma de Freundlich, con un coeficiente de correlación (R2) de 0,982. Sin embargo, la isoterma de adsorción de Langmuir se ajusta mejor a la nanobentonita (R2 = 0,992). Las actividades de adsorción de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO se ajustaron a un modelo cinético de pseudo segundo orden con R2 de 0,996 y 0,995, respectivamente. Además, a pesar de haber sido reciclado numerosas veces, el adsorbente mantuvo su alta estabilidad estructural y eficacia de eliminación de nanobentonita (94,5–86%) y arcilla impregnada de MgO (92–83%).

La contaminación del agua causada por las aguas residuales de las actividades de fabricación textil es una importante preocupación mundial. Una de las tareas más difíciles a las que se enfrentan los investigadores en todo el mundo en el siglo XXI es proporcionar el agua potable necesaria para las actividades industriales, domésticas y agrícolas1. Las fábricas textiles son responsables de uno de los mayores problemas de contaminación ambiental del mundo, porque vierten efluentes de tintes no deseados2. La industria textil consume entre 100 y 200 litros de agua por kg de textiles producidos, lo que genera grandes cantidades de aguas residuales durante el proceso de teñido3. A nivel mundial, cada año se vierten alrededor de 280.000 toneladas de tintes sintéticos en corrientes naturales a partir de aguas residuales producidas por diversas industrias, como las del cuero, la alimentación, los textiles, el papel, los cosméticos, la imprenta y las alfombras4. Dicha descarga tiene un impacto adverso en la calidad visual de los cuerpos de agua e interfiere con los ciclos de vida de los organismos acuáticos al reducir la penetración de la luz solar en el agua, lo que inhibe la fotosíntesis y el crecimiento de las plantas, afectando así la actividad biológica de los animales acuáticos; además, los colorantes sintéticos presentes en los cuerpos de agua también causan contaminación del suelo5. El verde malaquita (MG) es un tinte sintético utilizado para teñir seda, algodón, cuero, lana y papel, y también se emplea como fungicida y desinfectante en la industria piscícola, ya que permite el control de parásitos y enfermedades de los peces6. El MG es un compuesto catiónico de trifenilmetano que es altamente soluble en agua7. También es altamente tóxico para las células de mamíferos en concentraciones inferiores a 0,1 g/ml8. MG se caracteriza por una estructura molecular compleja, alta estabilidad, no biodegradable y alta resistencia a la luz y a los agentes oxidantes7. Cuando fluye hacia la corriente receptora, este tinte afecta negativamente los ciclos de vida de los organismos acuáticos al interferir con la fisiología del hígado pituitario, las branquias, los riñones, los intestinos, las gónadas y las células vegetativas de las gónadas9. En humanos, la inhalación de MG puede provocar inflamación del tracto respiratorio, mientras que su ingestión puede provocar inflamación del tracto digestivo10. El MG es peligroso para los humanos y mutagénico; además, su presencia afecta los sistemas inmunológico y reproductivo11. El verde de malaquita se puede convertir en leucoverde de malaquita y carbinol, que es tóxico para los humanos. En los músculos, la grasa y los órganos internos de los peces, la MG tiene una vida media de 10 días12. Este colorante catiónico también es duradero en el medio ambiente, con una vida media de 12,9 a 50,34 días en el sedimento13. Se han utilizado muchas tecnologías para tratar las aguas residuales textiles, incluidos métodos de tratamiento físicos, químicos y avanzados, como la filtración por membrana, el intercambio iónico, la tecnología electroquímica, la coagulación, la floculación, la ósmosis inversa, la oxidación química, la ozonización14 y el tratamiento biológico para hongos y bacterias. efectos15. Sin embargo, la mayoría de estas tecnologías tienen varias desventajas, incluida la baja eficiencia, la gran inversión de capital, el alto consumo de energía, el alto costo, la falta de selectividad, la inadecuación para aplicaciones a gran escala y la formación de lodos secundarios dañinos16. Entre las estrategias de tratamiento, la adsorción es uno de los métodos más atractivos y eficientes para eliminar colorantes de muestras de agua contaminada. Esta técnica ofrece varias ventajas, entre ellas un diseño simple, adsorbentes reciclables, operación simple, no toxicidad, bajo costo y una inversión inicial modesta17. Estos adsorbentes reciclables incluyen carbón activado (CA)18, cáscara de lima19 y piedra pómez20. Sin embargo, existen varias desventajas de los diferentes adsorbentes utilizados para purificar el agua. Por ejemplo, la reutilización del aire acondicionado requiere regeneración, lo cual es costoso y limita su aplicación a gran escala en el tratamiento de aguas residuales. Además, algunos adsorbentes son eficaces contra un número limitado de colorantes y son difíciles de separar del agua tratada21. La referencia22 se centró en la inmovilización de peroxidasa de rábano picante sobre soportes como fibras electrohiladas de poliamida-6, que se utilizaron para la decoloración de tintes textiles reactivos negro 5 y verde malaquita a partir de soluciones que imitaban aguas marinas contaminadas y alcanzaron más del 70%. La referencia23 presentó la aplicación de la inmovilización de lacasa de Trichoderma versicolor sobre varios soportes, como TiO2-ZrO2-SiO2, para eliminar el colorante azoico reactivo negro 5 (RB5), el colorante antraquinona reactivo azul 4 (RB4), alcanzando eficiencias de degradación del 100%. , 91% y 77%, respectivamente, obtuvieron más del 70% de actividad catalítica de lacasa inmovilizada en TiO2-ZrO2-SiO2 incluso después de cinco ciclos de ejecución. Recientemente, los científicos han desarrollado un material adsorbente eficiente y económico, compuestos de polímeros de nanoarcilla, para superar las deficiencias de los métodos tradicionales de purificación de aguas residuales de la industria textil y reducir su amenaza ambiental. Actualmente, la arcilla se usa ampliamente en diversas industrias, incluidas la cosmética, la exploración petrolera, la farmacéutica, la alimentaria y la fabricación de papel, porque es fácilmente disponible, no es tóxica y tiene potencial de intercambio iónico para la eliminación de colorantes de las aguas residuales24. Entre los materiales arcillosos estudiados, la bentonita ha recibido considerable atención como adsorbente debido a su bajo costo, renovabilidad, gran superficie, buena estabilidad química y mecánica y abundancia en la naturaleza25. Además, la bentonita está compuesta principalmente de montmorillonita26. La bentonita cruda tiene poca capacidad de adsorción de colorantes catiónicos, por lo que se modifica mediante tratamientos físicos y químicos. Sin embargo, la red superficial cargada negativamente de la arcilla bentonita puede tener una capacidad de absorción superior para los tintes catiónicos27. La bentonita modificada tratada químicamente se ha utilizado para eliminar el azul de metileno básico catiónico28, los iones metálicos29 y el cristal violeta30. Por lo tanto, este estudio tiene como objetivo evaluar la efectividad del modelado de la metodología de superficie de respuesta, que fue analizada durante los experimentos para optimizar y evaluar los efectos interactivos de la nanobentonita, la arcilla impregnada de MgO y Mucor sp. sobre la eliminación de MG. Además, se determinaron isotermas, modelos de pseudoprimer y pseudosegundo orden y parámetros termodinámicos.

La bentonita utilizada en este estudio se obtuvo de CMB Co. (Egipto). Sigma-Aldrich Co. (Egipto) proporcionó cloruro de magnesio dihidrato (MgCl2·2H2O) y ácido clorhídrico.

La arcilla impregnada de magnesio y la nanobentonita se caracterizaron mediante microscopía electrónica de barrido (SEM) (Quanta 250 FEI Company), microscopía electrónica de transmisión (TEM) con un JEOL-JEM-2100, análisis de espectroscopia infrarroja por transformada de Fourier (FTIR) realizado con un Instrumento Bruker-VERTEX de 80 V con un rango de número de onda de 900 a 5 cm-1 y difractometría de rayos X (XRD) con un PANalytical X'Pert Pro (Reino Unido).

El colorante catiónico MG (Fig. 1; fórmula química: C46H50N42C2HO4C2H204, PM: 927,1 g/mol) se adquirió de MERCK Pvt. Limitado. Ltd (Inglaterra). Se disolvió una muestra de 1 g de MG apropiada en 1000 ml de agua destilada para producir una solución madre de MG de concentración de 1000 mg/L. Luego, la solución madre se usó para preparar soluciones de MG en concentraciones que oscilaban entre 30 y 150 mg/l. El pH inicial de la solución madre se ajustó añadiéndole HCl o NaOH 0,1 M. Se utilizó una alícuota de 50 ml de la solución madre de MG para cada uno de los experimentos. Todos los experimentos se realizaron por triplicado.

Estructura molecular del verde malaquita.

Se combinaron una cantidad de 21 g de bentonita en polvo y 100 ml de solución de HCl 12 M, y la mezcla resultante se calentó en un agitador magnético a aproximadamente 343 K y se agitó a una velocidad de 340 rpm durante 120 min. Posteriormente, la suspensión obtenida se filtró y el precipitado se lavó repetidamente con agua destilada hasta que el pH del agua utilizada para lavar el residuo alcanzó neutralidad. La bentonita activada con ácido así obtenida se secó en el horno durante 5 h a una temperatura de 373 K. Luego, el precipitado se molió en un mortero para producir un polvo, que se calcinó en un horno a 600 °C durante 2 h31.

Se agitó durante 6 h una mezcla de 7 g de arcilla bentonita y 100 ml de solución de cloruro de magnesio 1,25 M. Después de revolver; La solución se vertió en una placa de Petri de vidrio y se secó en una estufa a 150 °C. La mezcla seca se trituró hasta obtener un polvo fino y se calcinó en un horno de mufla a 450 °C durante 2 h. El polvo calcinado se enfrió, se lavó dos veces con agua desionizada y se secó a 70 °C durante 6 h32.

El punto de pH de las características de carga superficial cero de la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO se determinó utilizando el siguiente método33: se transfirieron 50 ml de una solución de NaCl 0,1 M a matraces Erlenmeyer de 100 ml, con los valores iniciales de pH (pHi) ajustados de 3,0 a 12,0 añadiendo HCl o NaOH 0,1 M. A continuación, se agregaron a cada matraz 0,3 g de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO y las suspensiones se agitaron continuamente durante 24 h. Los valores finales de pH de los líquidos sobrenadantes se evaluaron después de 24 h. El pH PZC se representó frente a la diferencia entre los valores de pH inicial y final (pHf). El punto de carga cero (pHZPC) de la sustancia se consideró el punto donde la curva resultante interseca el eje pHi a pH = 0.

Se llevaron a cabo experimentos de adsorción discontinua para lograr las condiciones operativas óptimas para la eliminación del tinte MG. Se tomaron 100 ml de solución de concentración inicial de tinte en matraces de 250 ml y se añadió una cantidad conocida de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO, los adsorbentes a las soluciones. La mezcla se agitó mecánicamente a una velocidad constante de 200 rpm usando un agitador rotatorio (Dragon LAB, skp-0330-pro, Alemania).

Se investigaron los efectos que diferentes parámetros experimentales tuvieron sobre la eficiencia de la eliminación de MG. En particular, se utilizaron varios valores para el pH (3,0, 5,0, 6,0, 7,0, 8,0, 9,0, 10,0 y 11,0), tiempo de contacto (10 a 60 min), dosis de adsorbente (0,05, 0,1, 0,2, 0,5, 0,7). y 1,0 g/L), concentración inicial de tinte (50–250 mg/L) y temperatura (298, 303, 323 y 343 K). Los valores de pH iniciales se ajustaron utilizando soluciones de HCl 0,1 M o NaOH 0,1 M y un medidor de pH (medidor de pH Multi 9620 IDS, WTW, Alemania). Cada experimento se realizó tres veces y se calcularon y presentaron los valores promedio de los mensurables. Las muestras se tomaron después del tiempo de equilibrio (60 min) y se centrifugaron a 4000 rpm durante 25 min para separar completamente la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO de la solución y se determinaron las concentraciones de MG en los sobrenadantes midiendo la absorción de los sobrenadantes en la longitud de onda a cual MG exhibe su máxima absorción (λmax = 620 nm) usando un espectrofotómetro (Thermo Fisher Scientific, Orion Aquamat 8000, EE. UU.). La eficiencia de eliminación de MG, R (%), se determinó mediante la ecuación. (1):

donde C0 y Cf representan las concentraciones inicial y final de la solución colorante (mg/L).

La capacidad de adsorción (qe, mg/g) en equilibrio se determinó utilizando la Ec. (2):

donde Ci (mg/L) y Ce (mg/L) son las concentraciones de colorante MG en la solución inicial y en equilibrio, respectivamente; V (L) es el volumen de la solución; y w es la masa del adsorbente (mg).

En la investigación actual, la condición de equilibrio para la adsorción de MG en nanobentonita y arcilla impregnada de MgO se describió utilizando los modelos de Langmuir, Freundlich y Tempkin, según lo indicado por34.

Se utilizaron modelos cinéticos de pseudoprimer y segundo orden para analizar la cinética de adsorción de MG en los adsorbentes. El modelo de pseudoorden primario, en su forma lineal, se describe en 35.

Como método de diseño, la metodología de superficie de respuesta (RSM) es una herramienta matemática que utiliza una ecuación de segundo orden para determinar las mejores condiciones entre los factores de entrada controlables y la variable de respuesta. Los efectos de varios factores, como el pH (X1), la temperatura (X2), la dosis de adsorbente (X3) y la concentración inicial (X4), sobre el proceso de decoloración, se estudiaron utilizando el diseño de Box-Behnken. Se obtuvieron veintisiete corridas experimentales según los tres niveles de cada variable; nivel bajo (- 1), nivel; (0) (medio) y alto nivel (1) se utilizaron para diseñar y analizar los experimentos (Tabla 1). Se evaluó el modelo de ecuación cuadrática de segundo orden para predecir el valor óptimo entre los factores dependientes e independientes. La forma general de la correlación se puede establecer según la ecuación. (3):

Aquí, Y es el factor de respuesta previsto (la eliminación de MG) y X es la variable de entrada. β0, βj, βjj y βij son el efecto de intersección, el efecto lineal, el efecto cuadrado y el efecto de interacción, respectivamente. N es la cantidad de variable codificada que controla la entrada. Se utilizaron el coeficiente de determinación (R2) y la prueba F de Fisher para describir la calidad de la ecuación del modelo cuadrático. Utilizando Design-Expert 13, se realizó un análisis de varianza (ANOVA) para determinar la significancia estadística del modelo.

Se investigó la toxicidad microbiana del tinte verde malaquita en Escherichia coli, Staphylococcus aureus y Pseudomonas aeruginosa. Además, utilizando un ensayo en pozos de agar, se investigó la toxicidad del tinte y sus productos de degradación. Después de 24 h de incubación a 37 °C, se registró la zona de inhibición del crecimiento microbiano.

Se aisló una cepa de hongo pura de aguas residuales y se identificaron siete cepas de hongos capaces de decolorar el tinte verde malaquita. La capacidad de la cepa fúngica para decolorar el tinte se llevó a cabo en caldo Sabroud dextrosa SDB modificado con tinte verde Malaquita (5 mg/L). Los matraces Erlenmeyer contenían 100 ml de medio estéril con tinte y se inocularon con una cepa de hongo inmovilizada. Los matraces se colocaron en una incubadora agitadora durante 72 h a 30 ± 2 °C. Las muestras se retiraron asépticamente a las 24, 30, 36, 48 y 72 h alternativamente y se centrifugaron a 4500 rpm durante 10 min. Además, el sobrenadante se escaneó en un espectrofotómetro a λmax (620 nm) de colorante verde malaquita. Los matraces de control se sometieron a condiciones anteriores similares, pero sin biomasa fúngica. Entre las cepas aisladas, Mucor sp. Verde Malaquita óptimamente decolorado, con una eficiencia de remoción del 92,2%. La secuencia resultante se entregó al Centro Nacional de Información Biotecnológica (NCBI), donde se le asignó un número de acceso (ON934589.1). La Figura 2 muestra que la secuencia del gen se examinó utilizando la herramienta de búsqueda de alineación local básica (BLAST) del NCBI y que se formó un árbol filogenético utilizando Mega 7.0.

Árbol filogenético del aislado fúngico Mucor sp.

Se disolvió una solución madre de alginato de sodio preparada con 2 g de alginato de sodio (R&M Chemicals) en 50 ml de agua destilada. Por separado, se preparó bentonita disolviendo 1 g de bentonita y 1 g de carbón activo en 50 ml de agua destilada y agitando la mezcla para crear una suspensión homogénea. Posteriormente, la solución de bentonita y el alginato se combinaron y se esterilizaron en autoclave durante 20 minutos a 121 °C. Se obtuvo un total de 10 g de sedimentos de células fúngicas mediante centrifugación (46.000 rpm durante 21 min) después de cultivarlos en caldo de dextrosa Sabroud. Luego se combinaron con alginato (2 % en peso) y bentonita (1 % en peso) y se vertieron por separado en 100 ml de solución de CaCl2 (3 % en peso) con agitación continua. Las perlas formadas se dejaron durante 1 h a 37 °C, se lavaron minuciosamente en agua destilada y se almacenaron durante 24 h a 4 °C.

Se utilizó el diseño Box-Behnken para examinar los efectos de cuatro variables significativas sobre la decoloración de MG por Mucor sp inmovilizado. Estas variables incluyeron pH (5–9) (A), temperatura (25–45 °C) (B), concentración de hongos (1,0, 2,0 y 3,0 g), tiempo de contacto (24–72 h) (C) y concentraciones iniciales (5–200 mg/L) (D). Los matraces se mantuvieron en una incubadora agitadora a 120 rpm y se registró la densidad óptica en λmax (620 nm) para determinar la concentración de MG en el sobrenadante.

Los datos se analizaron utilizando una variedad de técnicas estadísticas, incluido el error cuadrático medio (RMSE), que se calculó de acuerdo con la ecuación. (4), donde n y p son el número de datos experimentales y el número de parámetros del modelo, respectivamente. Donde Pdi y Obi son valores predichos y datos experimentales, respectivamente. Los modelos para describir la tasa máxima de crecimiento de Mucor sp. se evaluaron utilizando tanto el factor de sesgo (Bf) como el factor de precisión (Af), calculados de acuerdo con las Ecs. (5) y (6). Un modelo se considera a prueba de fallos si su valor Bf es superior a 1,0 y peligroso si su valor Bf es inferior a 1,0. Por otro lado, el valor de Af nunca es mayor que 1,0, y los modelos precisos se caracterizan por valores de este parámetro cercanos a 1,0. El criterio de información de Akaike (AIC) es una medida de la calidad relativa de los análisis matemáticos para un conjunto de datos determinado, y se calculó un criterio para la predicción de errores de acuerdo con la ecuación. (7). La fórmula R2 se modifica para modelos no lineales para incorporar el error cuadrático medio residual y S2y, que es la varianza total de la variable Y36.

Se realizó un análisis XRD (Fig. 3a) para determinar la constitución mineralógica y la naturaleza cristalina de la muestra de nanobentonita. Las intensidades de los picos de XRD fueron relativamente altas, lo que es una indicación de alta cristalinidad. Con base en el patrón XRD, podemos concluir que la caolinita-1A y el cuarzo fueron los componentes principales de la bentonita modificada, una conclusión confirmada por los datos estándar para la bentonita (ref: 01-075-8320 y 00-058-2028). Los picos de difracción dominantes para la nanobentonita se encontraron en valores para el ángulo de Bragg (2θ) de ~ 12,2°, 20,79°, 26,60°, ~ 27,3°, 34,88° y. 39.43°, que se deben a la presencia de caolinita, y de 19.79°, 36.47°, 42.4303°, 45.7659° y 50.107°, que se deben a la presencia de cuarzo. La disminución del espacio entre capas de nano bentonita indica que algunas moléculas de MG fueron adsorbidas en la parte superior de las capas, un fenómeno que puede deberse a una interacción electrostática entre los grupos cargados positivamente de moléculas de tensioactivo colorante con los sitios superficiales cargados negativamente de nano bentonita. -bentonita37,38. La ecuación de Scherrer. (10) se ha utilizado para calcular el tamaño de los cristalitos (D):

donde D es el tamaño del cristalito, β es el ancho total a la mitad del máximo, λ es la longitud de onda de los rayos X y θ es el ángulo de Bragg. El tamaño estimado del cristalito promedio de nanobentonita fue de ~ 38 nm. En la Fig. 3b se informan los patrones de XRD de arcilla impregnada de MgO. Según esta figura, dicha muestra de arcilla presentaba varios picos de diferentes intensidades. De hecho, se observaron picos en valores 2θ de 20,91°, 26,61°, 36,57°, 37,63°, 50,14°, 56,72°, 12,27°, 18,60°, 58,76° y 42,8392°, lo que indica la presencia en la muestra de cuarcita (40 %), caolinita (10%) y nanopartículas de MgO (50%), respectivamente. Se estimó que el tamaño medio de los cristalitos era de ~ 46,6 nm. Los picos en el patrón XRD de la arcilla impregnada de MgO generalmente desaparecieron y se redujeron de tamaño, y la estructura de la arcilla cambió de cristalina a ligeramente amorfa, lo que demuestra la aparición de procesos de quimisorción3.

( a ) Nano bentonita y ( b ) Cromatograma XRD de arcilla impregnada de MgO después de la adsorción.

El pico de estiramiento de enlaces de espectroscopia infrarroja amplia entre 3693,93 y 1630,21 cm-1 números de onda (Fig. 4a) es indicativo de la presencia de estiramiento de OH en el agua de hidratación en la superficie de bentonita. En particular, en la Ref.39 se detectaron picos en la superficie de bentonita en números de onda de 3450 y 1650 cm-1, lo que confirmó la existencia de grupos OH. En los espectros FTIR registrados en el presente estudio. La vibración de estiramiento del enlace Si-O se detectó como una banda de absorción muy fuerte a 1006 cm-1, lo que proporciona una fuerte evidencia de la presencia de una estructura de silicato. Debido a la atracción electrostática entre los grupos Si-O de la bentonita y la fracción cargada positivamente de la MG, esto indica que los grupos Si-O de la bentonita pueden estar involucrados en el proceso de adsorción del tinte, mientras que el cambio en los valores del número de onda de la Los picos indican que efectivamente ocurrió la adsorción del sustrato40. El pico de 920,80 cm-1 se atribuye a la vibración de flexión de los grupos Al-OH-Al41. La presencia de cuarzo en la bentonita se puede inferir de los picos a 795 y 533 cm-1. Según42, la presencia de cuarzo se confirma por una banda que aparece a 796 cm−1. La referencia 43 atribuye las bandas en números de onda de 500 a 400 cm −1 a las vibraciones de flexión de los grupos Al – O – Si (Al octaédrico) y Si – O – Si (Si tetraédrico). El espectro FTIR de las especies obtenidas después de que la arcilla impregnada con MgO se sometiera a adsorción de MG se muestra en la Fig. 4b. Las bandas en 3861 y 3622 cm-1 corresponden a las vibraciones de estiramiento del enlace O-H de los grupos Si-OH coordinados con dos átomos de Al, mientras que la banda en 3207 cm-1 se debe a MG capturada por MgO. La banda a 1641 cm-1 se debe a la flexión de las moléculas de agua, y el pico a 1423 cm-1 se atribuye al modo de vibración del enlace Si-O. La banda profunda alrededor de 1040 cm-1 se debe al estiramiento del enlace Si-O en los grupos Si-O-Si de la lámina tetraédrica. El pico a 913 cm-1 se debe a la deformación del grupo Al-Al-OH; de hecho, este pico está muy cerca de los picos de 913 y 914 cm-1 informados por la Ref.44. Los picos de FTIR que aparecen en 800 y 620 cm-1 están asociados con vibraciones de flexión de Al-O + Si-O, mientras que el pico a 537 cm-1 está asociado con la vibración de flexión del grupo Al-O-Si, y su observación es indicativa de la presencia de cuarzo cristalino.

Imágenes FTIR de nanobentonita (a) y (b) MgO impregnadas en arcilla después de la adsorción de MG.

Como se puede evidenciar en las Fig. 5a, b, las imágenes TEM de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO indicaron que estas muestras tenían formas irregulares, heterogéneas y semiesféricas. Las morfologías de la superficie de la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO se investigaron mediante SEM (ver Fig. 5c, d, respectivamente). Se observó que la nanobentonita tiene una superficie lisa y una forma irregular, mientras que la morfología de la superficie revela una apariencia esponjosa con una estructura desigual. Además, las micrografías del polvo de arcilla impregnado de MgO indican la presencia de enormes aglomerados de partículas de MgO extremadamente finas; estos datos sugieren también que dicho polvo es muy poroso. La generación de poros y huecos puede ser causada por el hinchamiento de la arcilla de bentonita tras el tratamiento con sal de magnesio, que, tras la desecación y calcinación, da como resultado la formación de grupos de MgO en los espacios entre capas de bentonita. Se adquirieron imágenes de electrones secundarios con diversos aumentos para estudiar sus morfologías y composiciones elementales. La imagen SEM de la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO después de la adsorción del tinte MG muestra que la superficie del adsorbente es rugosa con un mayor número de huecos, como se muestra en las figuras 5e, f, respectivamente. Los tamaños promedio de cristalitos de arcilla impregnada de MgO y nanobentonita, que se estimaron mediante la ecuación de Debye-Scherrer, fueron 46,6 y 38,9 nm, respectivamente, y se encontró que estaban cerca del tamaño promedio de partícula calculado a partir de partículas individuales: 43,2 y 34 nm, para arcilla impregnada de MgO y nanobentonita, respectivamente. La Figura 5g muestra las morfologías de la superficie de las hifas del hongo y el carbón activo después de haber absorbido el MG. La superficie exterior de la biomasa fúngica y el carbón activo (AC) están recubiertas con partículas con diámetros que varían de 0,1 a 1 mm, lo que sugiere que los tintes eran principalmente adsorbibles en las hifas del hongo y AC. La presencia de polisacáridos en la pared celular de la biomasa fúngica confiere a la bola de hifas una gran capacidad de biosorción45.

TEM (a) nano bentonita, (b) arcilla impregnada de MgO e imágenes SEM y análisis de rayos X de dispersión de energía (c) nano bentonita dentro de EDX, (d) arcilla impregnada de MgO dentro de EDX (e) nano bentonita después de la adsorción MG, ( f) Arcilla impregnada de MgO después de la adsorción MG y (g) después de la adsorción MG por hongos de bajo y alto aumento respectivamente.

Según varios estudios, el pH inicial de una solución es uno de los factores ambientales más importantes que influyen en el proceso de adsorción, porque afecta la solubilidad del adsorbato y la carga superficial, así como la especiación del adsorbato y el grado de ionización. Se investigó el efecto del pH inicial sobre la capacidad de la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO para adsorber MG en el rango de pH de 3,0 a 11,0. En la Fig. 6 se reportan datos que reflejan la influencia que tuvo el pH inicial en la eliminación del tinte, en condiciones donde por la concentración inicial del tinte (50 mg/L), el tiempo de contacto (60 min), la temperatura (35 °C ), y la dosis de adsorbente (1,0 g) se mantuvo constante. Como se puede evidenciar en la Fig. 6, la arcilla impregnada de MgO exhibió una buena adsorción, con el porcentaje máximo de eliminación de MG (97,04%) observado a pH 9,0. Por otro lado, la absorción máxima de MG por la nanobentonita alcanzó un valor del 99,8 % a pH 7,0. Se encontró que los valores de la carga puntual cero (pHzpc) de la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO eran 5,5 y 7,1, respectivamente. Por lo tanto, a pHzpc (5,5 y 7,1, respectivamente), la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO tenían carga superficial neta positiva y carga superficial negativa a pH > pHpzc. La baja capacidad de adsorción exhibida por las dos especies en condiciones ácidas podría atribuirse principalmente a la disminución en el número de cargas negativas en las superficies de los adsorbentes y al aumento en el número de sitios cargados positivamente en los adsorbentes, lo que puede causar repulsión electrostática entre el adsorbente y las moléculas de tinte; Además, la presencia de cantidades excesivas de iones H+ puede dar como resultado que dichos iones compitan con las especies catiónicas de MG por la adsorción en nanobentonita y arcilla impregnada de MgO. Como consecuencia, la probabilidad de que las moléculas de MG sean adsorbidas en los dos adsorbentes puede disminuir. Por el contrario, a medida que aumentaba el pH, la desprotonación de los sitios ácidos en la superficie de nanobentonita y compuestos de arcilla impregnados con MgO dio como resultado un aumento en el número de sitios adsorbentes cargados negativamente46. Según la Ref.47, que examinó la relación entre el pH y la adsorción de MG en bentonita, las interacciones entre el resto de amina catiónica de MG y el SiO2 cargado negativamente en la bentonita. Los sitios activos catiónicos están presentes y exhiben una mayor probabilidad de unirse a MG cuando el pH de la solución está entre 5 y 6. Como resultado de las fuertes interacciones electrostáticas entre MG y los adsorbentes, aumenta la difusión superficial de las moléculas de tinte. La Ref.30 llegó a conclusiones similares, quien atribuyó el aumento en la adsorción observado a medida que aumentaba el pH a una reducción en la competencia por los grupos funcionales entre los cationes objetivo y los protones presentes en la solución. Nuestros hallazgos son paralelos a los de Ref.48, quien descubrió que la eliminación del tinte MG mediante grafito recubierto de titanio fue más baja a pH 3,0 (56,2%) y más alta a pH 7 (95%). Nuestros resultados son consistentes con los reportados en la Ref.17 a pH 7, las semillas de Shell de Ziziphus spina christi adsorbieron el 91,1% del tinte verde Malaquita.

Efecto del pH en la eliminación del tinte MG mediante (a) nanobentonita y (b) arcilla impregnada de MgO.

Uno de los factores que se observó que afecta la adsorción de MG es la temperatura. El efecto de la temperatura en la decoloración del tinte se evaluó preparando una mezcla de MG con nanobentonita o arcilla impregnada de MgO a diferentes temperaturas en el rango de 25 °C a 70 °C, manteniendo la dosis de adsorbente (0,7 g), el pH ( 7), el tiempo de contacto (60 min) y la velocidad de agitación (200 rpm) constantes. Como se puede evidenciar en la Fig. 7, la evidencia indica que la tasa de adsorción de MG en nanobentonita aumentó a medida que la temperatura aumentó de 25 a 35 °C; dicha tasa de adsorción de MG disminuyó gradualmente a medida que la temperatura superó los 40 °C, una observación que puede atribuirse al debilitamiento de los enlaces entre las moléculas de tinte y los sitios activos de los adsorbentes. A 25 °C, el porcentaje de eliminación de MG fue del 92,2%; a 35 °C, este parámetro aumentó al 99,8%; Más allá de dicha marca de temperatura, el porcentaje de eliminación de MG no mostró ningún cambio significativo hasta que la temperatura alcanzó los 70 °C. Esta evidencia indica que el proceso de adsorción fue ligeramente endotérmico. La Ref.28 informó una tendencia similar para la eliminación del azul de metileno mediante bentonita activada. Por otro lado, el porcentaje de eliminación de MG por la arcilla impregnada de MgO aumentó cuando la temperatura se elevó de 25 a 70 °C. A 25 °C, el porcentaje de eliminación del tinte fue del 88,3%; a 70 °C, este valor aumentó al 99,7%. El proceso de adsorción fue exotérmico, como se muestra en la Fig. 7. De hecho, el aumento en el porcentaje de eliminación se observa porque la energía cinética de las moléculas aumenta a medida que aumenta la temperatura y las moléculas aceleradas se dispersan más rápido en el adsorbente49. Además, el aumento de temperatura hará que la estructura interna del adsorbente se hinche, permitiendo que grandes colorantes penetren en el adsorbente50. Este hallazgo fue consistente con los datos reportados por Saleh Bashanaini17, quien encontró que el valor de eliminación de MG con carbón activado preparado a partir de cáscaras de semillas aumentó hasta un 95% como resultado del aumento de la temperatura a 50 °C.

Efecto de la temperatura en la eliminación del tinte MG mediante (a) nanobentonita y (b) arcilla impregnada de MgO.

Evaluar el efecto del tiempo de contacto es importante porque los resultados de dicha investigación proporcionan información básica sobre la rapidez con la que el proceso de adsorción alcanza el equilibrio. Se estudió el efecto que tenía cambiar el tiempo de contacto en el rango de 10 a 60 minutos sobre la capacidad de adsorción mientras se mantenían constantes otros parámetros (dosis de adsorbente, 0,7 g; pH 7; concentración inicial de MG, 50 mg/L; velocidad de agitación, 200). rpm; temperatura, 35 °C). Según los resultados informados en la Fig. 8, se observó una rápida adsorción de tinte en la fase inicial del experimento; Posteriormente, la adsorción del tinte se desaceleró gradualmente, a medida que se acercó a la condición de equilibrio después de aproximadamente 60 minutos. En el caso de la nanobentonita, a los 10 min, el porcentaje de eliminación de MG fue del 90,9%, y el valor de este parámetro aumentó gradualmente hasta el 95,3% a los 20 min y al 98,2% a los 60 min. En el caso de la arcilla impregnada de MgO, el porcentaje de remoción de MG fue del 89,8% a los 10 minutos; aumentó bruscamente al 95,9% en la marca de los 30 minutos y al 96,8% en la marca de los 60 minutos. De hecho, la máxima eficiencia de eliminación lograda por la nanobentonita fue del 98,2%, mientras que la lograda por la arcilla impregnada de MgO fue del 96,8%. El tiempo necesario para alcanzar el equilibrio en la adsorción de MG sobre la nanobentonita y sobre la arcilla impregnada de MgO se encontró que era de 30 min. La tendencia descrita podría racionalizarse imaginando una situación en la que las moléculas de MG procedieran a ocupar un gran número de sitios activos inicialmente vacantes en las superficies de los adsorbentes, lo que daría como resultado una alta tasa de adsorción inicial; Sin embargo, a medida que aumentó el tiempo de contacto, la tasa de adsorción de MG disminuyó a medida que disminuyó el número de sitios vacantes y aumentaron las fuerzas de repulsión entre las moléculas de tinte adsorbidas en la biomasa, y la fase grande condujo a una disminución significativa en la capacidad de absorción, de modo que la Las moléculas de tinte se difundieron lentamente en el interior de los adsorbentes51. Los resultados del presente estudio son consistentes con los informados por Tarekegn y Balakrishnan3 sobre los efectos del tiempo de contacto en la adsorción de tintes azul de metileno en hierro nanovalente cero, nanoarcilla y nanoarcilla impregnada de hierro52. El presente estudio es consistente con la literatura anterior3 que informó que los efectos del tiempo de contacto en la adsorción del tinte verde malaquita en el grafito recubierto de titanio con adsorbentes CNT-ABS lograron una eficiencia de eliminación del 35% (20 min) y aumentaron al 97,3%. a los 60min.

Efecto del tiempo de contacto en la eliminación del tinte MG mediante (a) nanobentonita y (b) arcilla impregnada de MgO.

El efecto de la concentración inicial de MG sobre la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO se investigó haciendo variar dicha concentración en el rango de 50 a 250 mg/L, mientras que los demás parámetros se mantenían constantes (tiempo de contacto, 60 min; pH 7; concentración inicial, 50 mg/L; velocidad de agitación, 200 rpm; temperatura, 35 °C). La eficiencia de eliminación de colorantes de los adsorbentes disminuyó a medida que aumentó la concentración inicial de MG. En particular, la actividad de adsorción de colorante de la arcilla impregnada de MgO estuvo menos influenciada por los cambios en la concentración inicial del adsorbato que la nanobentonita. La eficiencia de eliminación de MG de la arcilla impregnada de MgO disminuyó del 96,7 al 89,7 % a medida que la concentración inicial de MG aumentó de 50 a 250 mg/L (ver Fig. 9). Mientras que la nanobentonita alcanzó una eficiencia máxima de eliminación de MG del 98,6 % a una concentración inicial de MG de 50 mg/L, el valor de este parámetro se redujo al 91,5 % cuando la concentración inicial de MG aumentó a 250 mg/L. Esta tendencia probablemente pueda explicarse considerando que cuanto menor es la concentración inicial de MG, mayor es la proporción de sitios activos inicialmente vacantes (disponibles) en la superficie del adsorbente. Observaciones bastante similares fueron reportadas por Ref.2,48. Nuestros resultados estuvieron de acuerdo con el estudio anterior de Ref.3, que encontró que la capacidad de la arcilla impregnada de hierro para eliminar el tinte MB del 98,86 al 76,80% en dosis de 20 a 80 mg/l, respectivamente.

Efecto de la concentración inicial de tinte MG en la eliminación de tinte MG mediante (a) nanobentonita y (b) arcilla impregnada de MgO.

La dosis de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO fue otro factor crucial que influyó en la actividad de adsorción del tinte. Las dosis de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO se hicieron para que tuvieran los siguientes valores: 0,1, 0,2, 0,5, 0,7 y 1,0 g; en los experimentos realizados, la concentración inicial de MG (50 mg/L), la temperatura (35 °C), la velocidad de agitación (200 r/min) y el pH (7) se mantuvieron constantes. Como se puede evidenciar en la Fig. 10, las dosis de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO que proporcionaron la tasa máxima de eliminación de MG fueron 1,0 y 0,7 g, respectivamente. La eficiencia máxima de eliminación de MG lograda por la nanobentonita fue del 98,6% y la lograda por la arcilla impregnada de MgO fue del 97,4%. La tasa de adsorción de MG de arcilla impregnada con MgO aumentó bruscamente desde el 48,1% medido con una dosis de 0,05 g de arcilla impregnada con MgO hasta el 97,8% con una dosis de 0,7 g de dicho adsorbente. La eficiencia de adsorción de la arcilla impregnada de MgO aumentó gradualmente hasta el 98,1% con una dosis de 1,0 g. Por el contrario, la nanobentonita mostró una tasa de adsorción más alta que la arcilla impregnada con MgO en una dosis de 0,05 g (67,1%) y un aumento más gradual en la eficiencia de adsorción a medida que su dosis aumentaba a 0,7 g (tasa de adsorción: 99,8%). La eficiencia de eliminación de MG se mantuvo constante a medida que se aumentó aún más la dosis de adsorbente hasta 1,0 g (Fig. 10). Los resultados de estos experimentos fueron consistentes con los informados por la Ref.53, que indicó que la concentración inicial de MG era inversamente proporcional a la eficiencia de la adsorción de MG en nanopartículas de plata recubiertas de carbón activado.

Efecto de la dosis de adsorbente en la eliminación del tinte MG mediante (a) nanobentonita y (b) arcilla impregnada de MgO.

Para optimizar el proceso de adsorción, se eligió un diseño Box-Behnken con cuatro factores (concentración inicial de tinte, temperatura, dosis de adsorbente y pH). Los niveles superior e inferior de las variables se enumeran en la Tabla 1, mientras que los valores experimentales y previstos del porcentaje de decoloración de MG en presencia de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO se enumeran en la Tabla 2. La superficie de respuesta de segundo orden La función polinómica (ecuaciones 11, 12) se puede utilizar para predecir las circunstancias operativas óptimas del tinte:

Para validar el modelo se aplicó la evaluación de la varianza (ANOVA) para la eficiencia de eliminación de MG en los casos de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO, como se muestra en las Tablas 3, 4. Se determinó la correlación entre las variables y las respuestas. utilizando el modelo cuadrático y análisis polinomial de segundo orden. Los valores del Modelo F del porcentaje de eliminación de MG logrados por nanobentonita y arcilla impregnada de MgO se registraron como 71,81 y 36,85, respectivamente, que fueron favorables. Los valores P de ambos modelos para la eliminación de MG fueron aceptables. Los términos del modelo se consideran significativos cuando el valor P es inferior a 0,0500. En este caso, A, B, D, AB, AC, AD, BC y A2 son términos modelo significativos para arcilla impregnada de MgO. Cuando el valor fue superior a 0,1, los términos del modelo no se consideraron significativos. Por otro lado, el valor F del modelo de nanobentonita fue 71,81, lo que indica que el modelo era favorable. En este caso, A, B, AB, AC, AD, BC, BD, CD y A2 fueron términos del modelo satisfechos. La falta de ajuste del valor F de la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO fue de 2,62 y 0,29, respectivamente, implica que la falta de ajuste no es significativa en relación con el error puro. Hubo un 22,64% y un 94,48% de posibilidades para la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO, respectivamente, de que una falta de ajuste de un valor F tan grande pudiera deberse al ruido. Una falta de ajuste no significativa indicó que el modelo cuadrático era apto para el presente estudio. La ecuación polinómica de segundo orden se desarrolló basándose en estos hallazgos para indicar una relación entre el porcentaje de eliminación de MG y varias variables diferentes. Sólo el 0,2% y el 0,9% de la variación total no pudieron ser explicados por el modelo, según la ecuación de regresión derivada después del ANOVA, que indicó que los valores del coeficiente de correlación (R2) para la eliminación del colorante MG por nanobentonita y MgO- arcilla impregnada fueron 0,986 y 0,973, respectivamente. Un valor alto de R2 (cercano a 1) indica que los hallazgos calculados y observados dentro del rango experimental concuerdan entre sí, y también demuestra que existe un acuerdo aceptable y razonable con el R2 ajustado. Los valores de R2 previstos para nanobentonita y arcilla impregnada de MgO fueron 0,929 y 0,91, respectivamente, que son razonablemente consistentes con los valores de R2 ajustados: 0,952 y 0,947, respectivamente. Estos resultados demostraron la efectividad del modelo establecido y la precisión y mínima inexactitud de los valores de las variables independientes. Se utiliza una precisión adecuada para determinar la relación señal-ruido. Es deseable una proporción mayor que 4. Los valores de esta relación fueron 29,5 y 22,842 para nanobentonita y arcilla impregnada de MgO, respectivamente, lo que indica la confiabilidad de los datos experimentales. La repetibilidad del modelo se mide utilizando un parámetro llamado coeficiente de variación (CV%), que es la relación entre el error estándar de la estimación y el valor medio de la respuesta observada (expresado como porcentaje). Normalmente, un modelo es Se considera replicable si su valor de %CV es inferior al 10%54. Según los datos enumerados en las Tablas 3 y 4, los valores de CV% de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO son relativamente pequeños, 0,4 y 0,5%, respectivamente, lo que indicó que las desviaciones entre los valores experimentales y predichos eran bajas. Las gráficas entre los valores experimentales (reales) y predichos de eliminación de MG mediante el modelo RSM se muestran en las Fig. 11a, b. Con base en esta figura, se puede demostrar que las diferencias promedio entre los valores predichos y experimentales son inferiores a 0,1, lo que indica que la mayor parte del modelo de regresión proporcionó una explicación para la variación de los datos.

Correlación lineal entre el % de MG de eficiencia de eliminación experimental y previsto por (a) nanobentonita y (b) arcilla impregnada de MgO.

Se generaron gráficos de superficie tridimensionales y gráficos de contorno para investigar la interacción entre la eficiencia de eliminación de MG y dos parámetros a la vez, mientras que las otras variables se mantuvieron en valores constantes. Los datos presentados en las Figs. 12a,by 13a,b demuestran inequívocamente que, a medida que aumentaba la temperatura, también aumentaba el porcentaje de decoloración junto con el aumento del pH. La eliminación máxima de la decoloración del tinte MG de 25 a 35 °C, para nanobentonita y de 25 a 50 °C para arcilla impregnada de MgO, con un aumento de pH de 7,0 y pH de 9,0, hubo un aumento en el porcentaje de decoloración, respectivamente.

Gráfico de superficie de respuesta 3D del porcentaje de eliminación de MG a través de nanobentonita en función del pH, la temperatura y la dosis de adsorbente.

Gráfico de superficie de respuesta 3D del porcentaje de eliminación de MG a través de arcilla impregnada de MgO en función del pH, la temperatura y la dosis de adsorbente.

La forma elíptica de la curva es indicativa de un alto grado de interacción entre las tres variables. Cuando se examinó la interacción de la eficiencia de eliminación de MG con la dosis de adsorbente y la temperatura de adsorción, se descubrió que el factor que afectaba este análisis era la temperatura, como se puede evidenciar en las Figs. 12c,d y 13c,d. A medida que aumentó la dosis de adsorbentes, también aumentó la tasa de decoloración de MG. Se encontró que la temperatura era más influyente con una dosis de nanobentonita de 0,2 g/L, en cuyo caso se pudo observar una decoloración del 79 % a 25 °C y una decoloración del 98 % a 35 °C. La decoloración máxima se pudo observar a una temperatura de 35 °C y una dosis de adsorbente de 1,0 g/L. Por otro lado, la máxima decoloración del MG proporcionada por la arcilla impregnada de MgO se pudo observar (97%) a una temperatura de 50 °C.

Los datos presentados en las Figs. 12e,f y 13e,f reflejan el efecto que el pH y la concentración inicial de MG tuvieron sobre el porcentaje de MG removido, en condiciones donde la temperatura se mantuvo constante. Por encima de una concentración inicial específica de MG (por encima de 300 mg/L), la capacidad de adsorción disminuye a medida que aumenta la concentración inicial de MG, pero hubo un efecto de interacción positivo neto, lo que sugiere que la capacidad de adsorción aumenta a medida que aumentan la concentración inicial de MG y el pH inicial. Las capacidades máximas de adsorción de MG por nanobentonita y arcilla impregnada de MgO se observaron a valores de pH en el rango de 7,0 a 9,0. Por lo tanto, la evidencia indica que el porcentaje de eliminación de colorantes nocivos proporcionado por la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO fue muy bajo a un pH ácido de 5,0.

Volviendo a las Figs. 12 y 13, se investigó el efecto combinado sobre la eficiencia de eliminación de MG al cambiar la dosis de adsorbente y la concentración inicial de MG, en condiciones en las que la temperatura y el pH se fijaron en un nivel cero. Como se puede evidenciar en la Fig. 12, más del 98% y el 90% del tinte MG se eliminó en presencia de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO en las condiciones mencionadas, respectivamente. En particular, el porcentaje máximo de eliminación de MG se obtuvo con una dosis alta de adsorbente (0,7 g/L para nanobentonita) y (1,0 g/L para arcilla impregnada de MgO) y una concentración mínima de colorante (100 mg/L). Como puede verse en las Figs. 12 y 13, la adsorción de colorante disminuyó a medida que aumentó la concentración inicial de MG. Esta tendencia puede deberse al número fijo de sitios activos en el adsorbente frente a un número cada vez mayor de moléculas de tinte. Banerjee y Sharma55 informaron que la eficiencia de la adsorción de colorante en los adsorbentes disminuyó significativamente a medida que aumentó la concentración inicial de adsorbato.

Se llevaron a cabo estudios cinéticos sobre la adsorción de MG en nanobentonita y arcilla impregnada de MgO ajustando los datos experimentales con ecuaciones de velocidad de reacción de pseudo-1er y pseudo-2do orden.

Los datos cinéticos experimentales se ajustaron con la ecuación de tasa de pseudoprimer orden de Lagergren (Ec. 13)56,57:

donde k1 es la constante de velocidad de orden pseudoprimario (min-1), qe representa la cantidad de MG eliminada en el momento t (min) del adsorbente (mg/g), y qt representa la capacidad de adsorción de MG en equilibrio (mg /gramo). En la Fig. 14a,b se presenta la gráfica de log (qe − qt) versus tiempo, mientras que los valores R2 relevantes y la cantidad constante para diseños cinéticos de adsorción tan diversos se enumeran en la Tabla 5. Dada la discrepancia entre los valores calculados (qe, cal ) y capacidades de adsorción determinadas experimentalmente (Expqe), que se pueden evidenciar en la Tabla 5, un modelo cinético de pseudo primer orden no pudo explicar la adsorción de MG en nanobentonita y arcilla impregnada de MgO. Además, en comparación con el valor de pseudosegundo orden, los valores del coeficiente de determinación (R2) fueron relativamente pequeños, 0,975 y 0,916, para los casos de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO, respectivamente.

Pseudoprimer orden para la adsorción de MG en (a) nanobentonita y (b) arcilla impregnada de MgO.

La ecuación para la cinética de pseudosegundo orden de Lagergren (Ec. 14) se expresa linealmente como se muestra a continuación2,57:

donde k2 es la constante de velocidad de pseudosegundo orden de adsorción de MG (g/mg/min) y t es el tiempo de contacto (min). La aptitud de la línea recta (R2) y la consistencia entre los valores experimentales y calculados de qe sirven como indicadores de la validez de cada modelo.

La gráfica de t/qt versus el tiempo de contacto se presenta en las Fig. 15a, b, y los valores de los parámetros relevantes (R2, pendiente, intersección, constante de velocidad de pseudoprimer orden) "K1", y la absorción de tinte experimental y calculada. niveles) se enumeran en la Tabla 5. Como se puede evidenciar en esta tabla, los valores de R2 para la nanobentonita (0,996) y la arcilla impregnada de MgO (0,999) estaban bastante cerca de 1. Los valores de qe calculados para ambos nanomateriales estaban en excelente concordancia con los datos reales, cuando se utilizó la ecuación de velocidad de reacción de pseudosegundo orden para el cálculo. Esta observación indica que la adsorción de nanobentonita de MGon y arcilla impregnada de MgO se produce a través de un mecanismo descrito por una ecuación cinética de segundo orden. Según un estudio realizado por Taher et al.58, la adsorción del colorante Congored sobre bentonita activada por ácido presenta una cinética de pseudosegundo orden.

Pseudosegundo orden para la adsorción de MG en (a) nanobentonita y (b) arcilla impregnada de MgO.

Las cualidades de adsorción termodinámica dependen en gran medida de la temperatura. Se investigó el efecto de la temperatura de adsorción sobre la adsorción MG de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO a varias temperaturas (298, 303, 308, 323 y 343 K). Durante el estudio sobre la termodinámica de la adsorción de colorante, se utilizaron 50 mg/L de colorante y 1 g/L de dos adsorbentes distintos a temperaturas de 25 °C, 30 °C, 35 °C, 50 °C y 70 °C. .La tasa Ec. (15) y la ecuación de van't Hoff se pueden utilizar para calcular los parámetros termodinámicos, como los cambios en la energía libre estándar (G), la entalpía (H) y la entropía (S), relacionados con el proceso de adsorción (16). . La ecuación de tasas se representa de la siguiente manera55,59:

Aquí, ΔG0 es el cambio de energía libre del proceso de sorción (kJ/mol), y KC es la relación entre la concentración de equilibrio de los iones MG en el adsorbente y la concentración de equilibrio de los iones del tinte MG en la solución. R es la constante del gas ideal (8,314 J/(mol K)) y T es la temperatura de adsorción en K. Después de representar gráficamente ΔG° frente a la temperatura, se logró una relación lineal. La pendiente y la intercepción de la gráfica se utilizaron para calcular los valores de ΔS° y ΔH°. Los resultados mostraron que los ΔG° calculados entre 25 y 70 °C fueron todos negativos, lo que indica que la adsorción de la solución de MG sobre nanobentonita y arcilla impregnada de MgO fue factible y espontánea. Además, los análisis del cambio de entalpía (ΔH°) y entropía (ΔS°) se realizaron utilizando la relación lineal (Ec. 12). La Figura 16a,b muestra el gráfico termodinámico de ΔG° versus T para calcular ΔH° y ΔS°. La Tabla 6 muestra que los valores correspondientes de ΔH° y ΔS° para la adsorción de verde de malaquita sobre nanobentonita obtenidos a partir de la intersección y la pendiente de la gráfica fueron iguales a − 52,68 kJ/mol y − 0,2089 kJ/mol·K, respectivamente. El valor negativo de ΔH° en nanobentonita mostró que la adsorción fue exotérmica e indicó la posibilidad de quimisorción. Estos resultados son consistentes con informes anteriores sobre la adsorción de MG en AC de semillas de caucho, donde la adsorción de MG era un proceso de quimisorción46. Los valores de ΔH° y ΔS° para la adsorción de verde de Malaquita sobre arcilla impregnada de MgO fueron 54,6 kJ/mol y 0,19 kJ/mol·K. Además, un valor positivo de ΔH° en la actividad adsorbente de arcilla impregnada de MgO mostró que la adsorción era endotérmica y sugirió la posibilidad de fisisorción. Este resultado se corresponde con los hallazgos de la sección sobre el impacto de la temperatura, que mostró que la capacidad de adsorción aumenta a medida que aumenta la temperatura.

Termodinámica para la adsorción de MG sobre (a) nanobentonita y (b) arcilla impregnada de MgO.

Se pueden utilizar estudios sobre las isotermas de adsorción, como las isotermas de Freundlich, Langmuir y Temkin, para examinar la eficacia del material adsorbente utilizado para la adsorción. Además, pueden utilizarse para determinar la naturaleza de la interacción entre la materia adsorbida y el adsorbente60,61.

Según la Ref.15, se utilizó el modelo de isoterma de Langmuir para calcular la capacidad de adsorción máxima resultante de la cobertura completa de una monocapa en la superficie del adsorbente y se muestra a continuación:

Aquí, qm es la capacidad de adsorción de la monocapa (mg/g), qe es la cantidad de adsorción en equilibrio del adsorbato y Ce (mg/L) es la concentración de adsorbato en equilibrio. En cuanto a la tasa de adsorción (L/mg), KL es la constante de isoterma de Langmuir. Al representar gráficamente Ce/qe versus Ce, los valores de qm y KL en diversas cantidades de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO se pueden determinar en el rango de 0,99 y 1,2 L/mg Fig. 17a,b. Se puede utilizar una constante adimensional llamada factor de separación RL para expresar las propiedades esenciales de una isoterma de Langmuir.

Langmuir (a) nanobentonita y (b) parcelas de arcilla impregnadas de MgO para la adsorción de MG.

Aquí, RL es el término de separación y Co es la concentración inicial de la solución de tinte (mg/L). Se consideró el efecto de la forma de la isoterma sobre las absorciones “favorables” o “desfavorables”62. Según los valores de RL entre (0–1), la isoterma es desfavorable (RL > 1), linealmente favorable (RL = 1) o irreversible (RL = 0). Los resultados del uso de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO en este experimento se observaron para RL entre 0,002 y 0,009, lo que indica que la adsorción fue favorable irreversible. La Tabla 7 muestra los hallazgos de la eliminación de MG en nanobentonita y arcilla impregnada de MgO utilizando el modelo de Langmuir. El R2 en la Tabla 7 mostró una fuerte prueba positiva de la adsorción de adsorbentes de iones MG siguiendo la isoterma de Langmuir. La idoneidad de la forma lineal del modelo de Langmuir para la nanobentonita se confirmó mediante los altos coeficientes de correlación R2 > 0,992. Por el contrario, la forma lineal del modelo de Langmuir para la arcilla impregnada de MgO se ajustó ligeramente con el valor de los coeficientes de regresión (R2). (0,962%). Esto muestra que la isoterma de Langmuir puede proporcionar un modelo de sorción decente. Además, las capacidades de adsorción de la nanobentonita y las arcillas impregnadas de MgO fueron 13,8 y 17,2 mg/g, respectivamente. Este resultado se corresponde con6, quienes descubrieron que la capacidad de adsorción de CuFe2O4 para MG es de 22 mg/g.

Según el modelo de isoterma de Freundlich, la adsorción se produce sobre una superficie heterogénea con una distribución de calor no uniforme sobre la superficie del adsorbente. La forma linealizada del modelo de Freundlich se da de la siguiente manera63:

Aquí, qe es la cantidad adsorbida por unidad de masa del adsorbente, Ce es la concentración de equilibrio y 1/n y Kf son las constantes de Frendulich. Los valores de 1/n representan la no linealidad de la relación entre adsorción y concentración de la solución. La adsorción es lineal si n es igual a la unidad, la adsorción química está implícita si el valor de n está por debajo de la unidad y la adsorción física ventajosa está implícita si n está por encima de la unidad. La Figura 18a, b muestra las gráficas de lnqe versus lnCe para la adsorción de tinte MG en nanobentonita y arcilla impregnada de MgO. Los valores de Kf (mg/g) y n se obtienen a partir de la intersección y la pendiente, respectivamente. Los valores fueron (1,9 mg/g) y (2,3) para nanobentonita y (3,6 mg/g) y (1,3) para arcilla impregnada de MgO. Los valores de R2 para nanobentonita y arcilla impregnada de MgO son aproximadamente 0,973% y 0,982%, respectivamente. Esto indica que ambos sistemas son favorables y que la arcilla impregnada de MgO tiene una mayor capacidad de adsorción. Por lo tanto, el valor de 1/n mostró la aplicabilidad del adsorbente utilizado en el rango de concentraciones de solución de tinte que afectan significativamente la isoterma de adsorción de Freundlich. Los valores de n para la adsorción del tinte MG en nanobentonita y arcilla impregnada de MgO fueron 2,3 g/L y 1,6 g/L, respectivamente, lo que indica que la adsorción se produjo como un proceso químico para n > 1.

Freundlich (a) nanobentonita y (b) parcelas de arcilla impregnadas de MgO para la adsorción de MG.

Los cambios de energía de adsorción y la superficie del adsorbente hacia la adsorción de diferentes especies en diversas mezclas se evaluaron utilizando la isoterma de adsorción de Tempkin. El valor R2 y la disminución del análisis de errores fueron criterios eficaces y eficientes. El modelo normalmente se ha utilizado en el siguiente formato (Ec. 20):

Aquí, β = (RT)/b, Ti es la temperatura absoluta en Kelvin y R es la constante universal de los gases (8,314 J/(mol K)); la constante β se correlaciona con el calor de adsorción60. Como se muestra en la Tabla 7 y la Fig. 19a,b, aplicando los datos de equilibrio experimental a la Ec. (20) demostraron una aplicabilidad excelente y razonable del modelo para explicar e interpretar la adsorción de MG en nanobentonita y arcilla impregnada de MgO. En la isoterma de Temkin, los valores positivos de AT de 1,4 L/mg y 2,1 L/mg para nanobentonita y arcilla impregnada de MgO, respectivamente, mostraron que el proceso fue endotérmico. El modelo de Temkin también mostró un alto valor de R2, lo que indica un proceso de quimisorción en lugar de fisisorción. Los resultados obtenidos se corresponden con los reportados por Gündüz60. Además, los valores de R2 obtenidos utilizando el modelo de Tempkin fueron similares a los observados utilizando las ecuaciones de Langmuir y Freundlich.

Temkin (a) nanobentonita y (b) parcelas de arcilla impregnadas de MgO para la adsorción de MG.

En la Tabla 8, las capacidades máximas de adsorción (qmax) de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO para la adsorción de MG se comparan con las qmax de otros adsorbentes en la literatura. Se ha demostrado que las capacidades máximas de adsorción de la arcilla impregnada de MgO y la nanobentonita para MG son mayores que las de otros materiales adsorbentes, lo que puede atribuirse a la fuerte capacidad de adsorción de la nanobentonita. Además, debido a que la superficie del adsorbente estaba cargada negativamente durante el experimento, la atracción electrostática entre las especies de adsorbato cargadas positivamente y las partículas adsorbentes creció, lo que provocó que se adsorbiera más MG.

Analizar la interacción entre los factores de trabajo utilizando métodos convencionales es un desafío. En consecuencia, las predicciones de los factores operativos y su impacto sinérgico se basan frecuentemente en suposiciones. Los factores operativos se pueden analizar de manera simultánea y eficiente, y el grado de interacción se puede evaluar utilizando RSM. Debido a la evaluación del factor operativo, se determinaron las condiciones ideales para la adsorción de MG. La condición óptima de los factores de procesamiento para la adsorción de MG se obtuvo a pH 9, con una concentración inicial de 50 mg/L y una dosis de adsorbente de 4,0 g/L dentro de 35 °C para nanobentonita. En comparación con la arcilla impregnada de MgO, la condición óptima de los factores de procesamiento se obtuvo a pH 9, con una concentración inicial de 50 mg/L y una dosis de adsorbente de 4,0 g/L dentro de 40 °C. En estas circunstancias, la alta eficiencia de decoloración fue del 97,53% y 93,9% para nanobentonita y arcilla impregnada de MgO, respectivamente.

La Tabla complementaria 1 muestra que se utilizó el diseño Box-Behnken con cuatro variables (pH, concentración inicial, tiempo de contacto y temperatura) para mejorar el proceso de decoloración. La Tabla complementaria 2 muestra los valores experimentales y previstos del porcentaje de decoloración. La función polinómica de superficie de respuesta de segundo orden permitió la predicción de las condiciones ideales de operación del tinte. La Figura 20a, b muestra que los valores de respuesta experimentales para la decoloración de MG se corresponden con los valores de respuesta previstos, la probabilidad normal y el gráfico residual estudentizado.

(a) Los valores reales y previstos para la decoloración del tinte MG por Mucor sp. inmovilizado, (b) % de probabilidad normal y (c) el gráfico de Box-Cox.

Según la Tabla 9, los resultados de ANOVA para el modelo de regresión cuadrática indicaron que el modelo era significativo. El valor F superior (60,99) y los valores P reducidos (<0,0500) del verde malaquita muestran que los términos del modelo fueron significativos. Se determinó que las variables A, D, AB, AC, BD, BD, A2, B2, C2 y D2 eran términos de modelo significativos para la decoloración según los valores de P. Además, de acuerdo con los resultados del ANOVA en la Tabla complementaria 2, se encontró que los efectos lineales de la temperatura, el pH y la concentración del tinte eran cada vez más importantes para la decoloración del tinte MG. Según el “valor F de falta de ajuste de 0,715”, la falta de ajuste fue insignificante con respecto al error puro. Una falta de ajuste insignificante se consideró un indicador fiable de que el modelo sería bueno. El ajuste del modelo también se expresó mediante el coeficiente de regresión R2. El R2 previsto de Mucor sp. inmovilizado fue 0,9837, lo que es consistente con el R2 ajustado de 0,967. Estos hallazgos indican que el modelo desarrollado fue satisfactorio y que los valores de los factores independientes fueron precisos con un error mínimo. El rango de la respuesta proyectada con respecto al error asociado se midió con precisión adecuada. Es aceptable una proporción de al menos 4; sin embargo, es preferible una proporción superior a 4. La proporción de 24,1 para Mucor sp. fue alto, lo que indica la confiabilidad de los datos experimentales. Además, de acuerdo con la Tabla complementaria 2, los valores del coeficiente de variación (CV%) para Mucor sp. obtenidos en el estudio son relativamente pequeños, con 2,6. Esto indicó que las desviaciones entre los valores experimentales y predichos eran bajas. La Figura 20c muestra una gráfica del diagrama de Box-Cox de cambios del modelo en la eliminación de MG (%) usando Mucor sp. compuesto determinado por un polinomio cuadrático. El mejor valor lambda (λ = 1,49) se encuentra entre las dos líneas verticales rojas, por lo que no se requiere ninguna transformación de datos. La línea roja muestra los valores mínimo (− 0,2900) y máximo (3,32), así como lambdas con un valor de intervalo de confianza del 95%.

Se investigó la biosorción de verde de malaquita por parte del hongo en un rango de pH de 5 a 9.

El grado máximo de decoloración (97,8%) se alcanzó a un pH de 7,0, mientras que a un pH de 9, la tasa de decoloración disminuyó al 40%. La Figura 21a,b muestra que la eficacia de la decoloración del tinte usando Mucor sp. disminuye con el aumento de los niveles de pH. Además, la Fig. 21c muestra que la eficiencia de eliminación fue del 54 % a un pH de 5,0 y 30 °C, y mejoró al 87,8 % a un pH de 7 y 30 °C. Ref.64 hizo hallazgos similares, quien descubrió que la eficiencia de la decoloración del verde de malaquita usando Aspergillus niger era aproximadamente del 97% a un pH de 7.

(a) el impacto acumulativo del pH y el tiempo de contacto, (b) el impacto acumulativo del pH y la concentración de tinte MG, (c) el impacto acumulativo del pH y la temperatura, (d) el impacto acumulativo del tiempo de contacto y la concentración de tinte MG, (e) el impacto acumulativo del tiempo de contacto y la temperatura, (f) el impacto acumulativo de la temperatura y la concentración de tinte MG.

Diversos factores ambientales influyeron en la degradación del verde de Malaquita utilizando Mucor sp. Esta cepa de hongo degradó el verde de malaquita de manera efectiva de 298 a 303 °C (Fig. 21c,e,f). La Figura 21c,e,f muestra que la tasa de decoloración del verde malaquita aumenta a medida que la temperatura aumenta de 25 a 30 °C. Además, la decoloración del verde malaquita por Mucor sp. ON934589.1 alcanzó un máximo de 91,54 % a 303 °C. Por el contrario, a medida que la temperatura subió a 313 °C, la actividad decolorante disminuyó (53%) debido a la pérdida de viabilidad celular o inactivación de las enzimas decolorantes65. Arunprasath et al.4 observaron que la temperatura óptima (30 °C) era la temperatura óptima para la decoloración (92%) del tinte verde Malaquita por cepas de Lasiodiplodia.

El comportamiento de adsorción de MG se estudió en concentraciones de 5 a 200 mg/l a un pH de 7,0. Además, el hongo inmovilizado eliminó entre 87,7 y 97,4 % del verde de malaquita a dosis de 5 a 100 mg/l. La eficiencia de decoloración de Mucor sp. (ON934589.1) cayó por debajo del 64 % cuando la concentración inicial de verde malaquita se acercó a 150 mg/l. Estos hallazgos sugieren que altas concentraciones de verde de Malaquita impiden el desarrollo de Mucor sp. (ON934589.1). La Figura 21b muestra el impacto de la concentración inicial y el tiempo de contacto en la eliminación del tinte verde malaquita utilizando hongos inmovilizados. El hongo inmovilizado fue suprimido a 150 mg/L de verde Malaquita debido a la existencia de ácido sulfónico en el anillo aromático formado en el medio por el aumento de la concentración de verde Malaquita, que inhibió la síntesis de ácido nucleico y la proliferación de células microbianas66. Los hallazgos de esta investigación correspondieron con los de Ref.67, quienes encontraron que los fumigados de Aspergillus inmovilizados en espuma de poliuretano tenían un porcentaje óptimo de decoloración del verde Malaquita de alrededor del 97,52% (40 mg/L), que se reducía al 23% a 70 mg/L. .

A la concentración óptima de colorante (50 mg/L) y la dosis de biosorbente (6 g/L), se examinó el impacto del tiempo de contacto en la adsorción de 24 a 72 h. La Figura 21a,d muestra la influencia del tiempo de contacto en la eliminación del tinte MG. El rango de eficiencia de adsorción del MG fue de 18 a 72 h, correspondiente al 72% y 97%, respectivamente. Con base en los datos, se determinó que 40 h era el tiempo de equilibrio en el proceso de sorción porque no se observó ninguna mejora adicional después de alcanzar la adsorción máxima. La alta eficiencia de eliminación al comienzo del tiempo de contacto de 40 h se debió a la gran superficie disponible para la adsorción del tinte durante la etapa inicial, y la capacidad del adsorbente se agotó gradualmente con el tiempo, a medida que los pocos sitios de superficie vacantes que quedaban se volvieron difíciles de ocupar. debido a fuerzas de repulsión entre las moléculas de soluto en las fases sólida y masiva68,69. Nuestros resultados se corresponden con los de Ref.70, quien observó que Lasiodiplodia sp. Podría decolorar el 81% del verde malaquita en 36 h.

El modelo Monod se utiliza para representar la relación entre la concentración limitante del sustrato y la tasa de crecimiento específica utilizando las Ecs. (19) y (20).

Aquí, µ, µmax y Ks se determinaron como datos del experimento de biodegradación. La magnitud de Yx/s se estimó a partir de la pendiente de la gráfica de dX dt versus S. El modelo Monod original se vuelve inadecuado cuando un sustrato impide la biodegradación. Derivados monod con ajuste de inhibición de sustrato Ecs. (24 y 32), sugeridos por los modelos de Haldane, Aiba-Edward, Luong, Han y Levenspiel, se han utilizado para evaluar los impactos de la inhibición con una alta concentración de sustrato y la estimulación con una baja concentración de sustrato71,73,74, 74. Aquí, S y μ son la concentración de sustrato y la tasa de crecimiento específica, respectivamente; μmax es la tasa de crecimiento específica máxima; n y m son constantes experimentales; Ks es el coeficiente de saturación media del sustrato y Sm es la concentración crítica de inhibidor (mg/L) por encima de la cual cesa el crecimiento.

Aquí, µ = tasa de crecimiento específica de la biomasa, µmax = constante de tasa de consumo máxima, S = concentración de sustrato, K1 = constante de inhibición del sustrato (mg/L), Ks = constante Monod y Sm = concentración de inhibidor decisivo (mg/L) ; n y m son constantes experimentales.

Para el rango de concentraciones en el estudio (5–200 mg/L), la duración de la fase de retraso t0 creció exponencialmente con la concentración de verde de malaquita, figura complementaria 1a. Por tanto, se consideró que el verde de malaquita tenía un efecto inhibidor sobre el desarrollo microbiano en altas concentraciones. Estos hallazgos se corresponden con los registrados previamente para culturas mixtas36. Comparamos la evolución de la fase de retraso con la tasa de crecimiento particular para obtener una visión avanzada del impacto de la fase de retraso. Se observaron dos tendencias, una por debajo de la Figura complementaria 1a, cy otra por encima de la Figura complementaria 1b, la concentración de verde de malaquita de 100 mg/l. El tiempo de la fase de retraso t0 aumentó linealmente con un aumento en la tasa de crecimiento específica máxima cuando la concentración de verde de malaquita, figura complementaria 1a, era inferior a 100 mg/l. Sin embargo, se observó una tendencia contraria para concentraciones superiores a 100 mg/L suplementarios, Fig. 1b, donde la duración de la fase de retraso t0 aumentó a medida que disminuyó la tasa de crecimiento específica máxima. Los hallazgos de la Fig. 2 complementaria de ajuste de curvas utilizando modelos como Monod, Luong, Aiba-Edward, Han y Levenspiel no coincidieron con los resultados experimentales y fueron excluidos. El modelo Luong proporcionó resultados razonablemente aceptables según la salida del software y el examen visual. Los análisis estadísticos y de precisión de los cuatro modelos cinéticos utilizados en el estudio revelaron que Haldane era el modelo más preciso, ya que tenía el error cuadrático medio mínimo y los valores AICc y el R2 máximo ajustado. La Tabla 10 muestra los valores de Af y Bf. Los valores de Af y Bf para Haldane fueron significativos y más cercanos a 1,0. Los resultados de una prueba F indicaron que el modelo de Haldane era mejor que los modelos de Aiba-Edward, Han, Levenspiel y Luong, que fueron 96,1%, 92,2%, 84,43. % y 82,2%, respectivamente. Estos resultados indican que el modelo de Haldane fue superior al resto. Los valores calculados para las constantes de Haldane en este trabajo, como la tasa constante de inhibición simbolizada por la tasa de crecimiento máxima y la constante de media saturación umax, Ks y Ki, fueron 1,02 h−1, 70 mg/L y 70 mg/L. l.

Los hongos decoloran la MG mediante biosorción y biodegradación como sus principales mecanismos. La biosorción ocurre inmediatamente cuando las moléculas de tinte se unen a los grupos funcionales presentes en la superficie del micelio fúngico, lo que se refleja en la rápida tasa de decoloración, que se estabiliza una vez que los sitios de unión se saturan y se logra el equilibrio81. La biodegradación implica la descomposición enzimática de los tintes en moléculas más pequeñas. La degradación enzimática requiere un ajuste perfecto de la cadena polimérica en el sitio activo de la enzima. La flexibilidad conformacional es necesaria para una alta degradabilidad23. La inmovilización de células fúngicas puede mantener de manera estable la producción de diversas enzimas en niveles superiores a los logrados con las formas suspendidas o en gránulos. Además, la inmovilización de la biomasa fúngica aumenta la resistencia de los hongos al estrés ambiental, como la presencia de moléculas tóxicas en altas concentraciones. La inmovilización mejora la eficiencia de la decoloración de la biomasa debido al empaquetamiento de fibra menos denso en comparación con la biomasa fúngica libre. Esto se debe a que el hongo tiene una mayor superficie disponible para la adsorción de tinte. El aumento de la superficie de la biomasa fúngica tiende a reducir las limitaciones de la transferencia de masa, lo que a su vez aumenta el acceso a la degradación de los contaminantes. La inmovilización puede permitir el uso repetido del sistema, permitiendo una separación líquido-sólido más fácil y evitando fenómenos de obstrucción82. El presente estudio ha revelado que Mucor sp. El compuesto fue capaz de decolorar 50 mg/L de verde malaquita (87,8%) en 72 h a un pH de 7,5 y una temperatura de 30 °C se optimizó para la degradación del tinte. Los más investigados son los hongos de pudrición blanca, como Phanerochaete chrysosporium, Bjerkandera sp., Trametes versicolor, Irpex lacteus y Pleurotus ostreatus, que producen enzimas como la lignina peroxidasa, la manganeso peroxidasa y la lacasa. Pueden degradar muchos compuestos aromáticos debido a su actividad enzimática no específica83. Referencia84 observó que la degradación del tinte MG se produjo durante 6 días por dos cepas de hongos Aspergillus flavus (99,78%) y Alternaria solani (91,72%), que fue de hasta 10,95 mg/L, cuando el MG era la única fuente de carbono. Pero la degradación había aumentado hasta 97,43 y 96,91 a 18,25 mg/L%, respectivamente, cuando se añadió una fuente adicional de carbono al medio. Como se describió anteriormente, los hongos de pudrición blanca son capaces de decolorar significativamente los tintes y, en la mayoría de los casos, esto se debe a las actividades de la lignina peroxidasa (LiP)22 y la peroxidasa dependiente de Mn (MnP). Algunos estudios han demostrado una decoloración del tinte mediada por lacasa (Lac)85. Referencia63 que informó que la lacasa inmovilizada sobre material de TiO2-ZrO2-SiO2- degradaba el rojo de alizarina S (ARS), el azul brillante de Remazol R (RBBR) y el negro reactivo 5 (RB5) de una solución acuosa a una concentración de 5 mg/l bajo Las condiciones óptimas del proceso, que fueron pH 5 y 25 °C, alcanzaron una eficiencia de degradación del 100%, 91% y 77%, respectivamente. En los procesos de absorción, el carbón activado es un material muy eficaz y versátil. El tinte MG fue informado por Ref.86, quien demostró que producen un sistema enzimático oxidorreductor extracelular, inespecífico y no estereoselectivo que incluye lignina peroxidasa, tirosinasa, manganeso peroxidasa y lacasa para destruir el tinte MG.

Los resultados del estudio de toxicidad microbiana demostraron que el medio que contenía 100 mg/L (control) de MG tenía zonas de inhibición, lo que indicaba la toxicidad de MG para las cepas de E. coli y Pseudomonas aeruginosa y Staphylococcus aureus. La muestra tratada no demostró ninguna inhibición del crecimiento en comparación con la MG de 100 mg/L no tratada, lo que demuestra que la formación del proceso de adsorción no fue tóxica. Figura complementaria 3. Esto sugiere que el efluente podría no tener ningún efecto negativo en su entorno cuando liberados en cuerpos de agua.

Se estudió la reciclabilidad de nanobentonita y adsorbentes de arcilla impregnados de MgO para la eliminación de MG. La figura complementaria 4 muestra los resultados de los estudios de reciclaje, y el gráfico muestra que hubo una pérdida mínima en la eliminación de MG hasta siete ciclos. Sin embargo, después de siete ciclos, la eficacia de eliminación de MG de la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO disminuyó del 93 al 86,85% y del 92,2 al 83%, respectivamente. Referencia68 informó que la reutilización de una Curcuma caesia basada en el adsorbente AC para la eliminación de verde de malaquita se mantuvo, incluso después de ocho ciclos al 81%.

Este estudio ha demostrado que la nanobentonita, la arcilla impregnada de MgO y el Mucor sp. ON934589.1 son adsorbentes eficaces para eliminar MG de una solución acuosa. El RSM basado en la combinación de BBD se utilizó para investigar el efecto de cuatro variables de proceso diferentes (dosis de adsorbente, concentración inicial de MG, pH y tiempo de contacto) sobre la eficiencia de eliminación de tintes de nanobentonita, arcilla impregnada de MgO y Mucor sp inmovilizado. . ON934589.1 en solución acuosa. También se analizaron con éxito los efectos relativos de las interacciones de las variables de proceso mencionadas. Se encontró que los valores experimentales correspondientes de adsorción de tinte eran 0,986%, 0,973% y 0,983%, que correspondían ampliamente a los valores óptimos(0,93%, 0,91% y 0,87,8%) predichos por el modelo RSM para nanobentonita, Arcilla impregnada de MgO y Mucor sp. (ON934589.1), respectivamente. La eficiencia óptima de eliminación del verde de malaquita de la arcilla impregnada de MgO se encontró a un pH de 9,0, una concentración inicial de MG de 50 ppm, una dosis de 0,7 g y un tiempo de contacto de 60 min. Sin embargo, se observó que la eficiencia de eliminación del verde de malaquita de la nanoarcilla era óptima a 35 °C, 7,0, 60 min, 1 g/l y 50 mg/l. La isoterma de adsorción del verde de Malaquita sobre arcilla impregnada de MgO mostró máxima consistencia con el modelo de isoterma de Freundlich, con un valor R2 de 0,982. Sin embargo, la isoterma de adsorción de Langmuir fue más adecuada para la nanobentonita (R2 = 0,992). Las actividades de adsorción de nanobentonita y arcilla impregnada de MgO se compararon con una ecuación modelo de pseudo segundo orden con valores de R2 de 0,996 y 0,995, respectivamente. Además, la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO se compararon con la isoterma de Temkin con valores de R2 de 0,965 y 0,986, respectivamente. La energía libre de Gibbs fue positiva para la nanoarcilla (0,72–7,5 kJ mol) y negativa para la arcilla impregnada de MgO (− 4,07 a − 12,9). Además, la nanobentonita y la arcilla impregnada de MgO mostraron cambios de entalpía de -0,151 y 0,196, respectivamente. Se obtuvo una alta eficiencia de biodegradación del 87,8% durante un examen de decoloración de 72 h de un tinte utilizando el hongo aislado Mucor sp. (N.º de acceso de GenBank ON934589.1).

Todos los datos generados o analizados durante este estudio son de nuestro propio trabajo y es un placer para nosotros estar disponibles públicamente. Conéctese con [email protected].

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Mohammed Taha Moustafa

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MTM: proporcionó la concepción y diseño de la investigación; adquisición, análisis e interpretación de datos; redactó el manuscrito y lo revisó sustancialmente y procesó la creación del nuevo software utilizado en la investigación, y revisó el manuscrito. Los autores leyeron y aprobaron el manuscrito final. Todos los autores dan su consentimiento para publicar el manuscrito en Scientific Reports.

Correspondencia a Mohammed Taha Moustafa.

El autor no declara intereses en competencia.

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Moustafa, MT Preparación y caracterización de adsorbentes de bajo costo para la eliminación eficiente de verde de malaquita mediante modelado de superficie de respuesta y estudios de reutilización. Informe científico 13, 4493 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-31391-4

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Recibido: 02 de diciembre de 2022

Aceptado: 10 de marzo de 2023

Publicado: 18 de marzo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-31391-4

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