Síntesis de gelatina@óxido de grafeno innovadora y sostenible

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Jul 01, 2023

Síntesis de gelatina@óxido de grafeno innovadora y sostenible

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 5347 (2023) Cite este artículo 592 Accesos 2 Detalles de Altmetric Metrics La mayoría de los tintes y materiales colorantes se clasifican principalmente como peligrosos

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 5347 (2023) Citar este artículo

592 Accesos

2 altmétrico

Detalles de métricas

La mayoría de los tintes y materiales colorantes se clasifican principalmente como contaminantes peligrosos en los efluentes de agua debido a su naturaleza no biodegradable, altamente tóxica y extremadamente cancerígena. Por esta razón, la erradicación rápida y eficiente de los tintes residuales de las aguas residuales antes de su descarga en las corrientes de agua debe lograrse mediante un enfoque aceptable como técnica de adsorción. Por lo tanto, el presente estudio tiene como objetivo y está dedicado a sintetizar un nuevo nanobiosorbente a partir de tres componentes diferentes, gelatina (Gel) como producto natural sostenible, óxido de grafeno (GO) como ejemplo de material carbonoso altamente estable y silicato de circonio (ZrSiO4) como ejemplo de óxidos metálicos combinados para la formación de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel utilizando formaldehído (F) como reactivo de reticulación. Se emplearon varias técnicas de caracterización como FT-IR para identificar las funcionalidades reactivas de superficie incorporadas en Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel como –OH, =NH, –NH2, –COOH y C=O, etc. La morfología de la forma de las partículas y el tamaño de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se confirmaron a partir de los análisis SEM y TEM que proporcionaron 15,75-32,79 nm. La superficie fue determinada por el BET y se encontró que corresponde a 219,46 m2 g-1. La eliminación bioabsorbente del contaminante fucsina básica (BF) como ejemplo de un tinte ampliamente aplicable en diversas actividades se supervisó y optimizó bajo la influencia del pH (2–10), el tiempo de reacción (1–30 min), la concentración inicial del contaminante BF (5 –100 mg L-1), dosis de nanobiosorbente (5–60 mg), temperatura (30–60 °C) e iones de interferencia. Los valores máximos de eliminación bioabsorbente del tinte BF se establecieron en 96,0 y 95,2% utilizando 5 y 10 mg L-1, respectivamente, en la condición de pH 7 recomendada. Los parámetros termodinámicos demostraron que la adsorción del colorante BF en Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se produjo mediante una reacción espontánea y endotérmica. La quimisorción es el mecanismo de adsorción predominante mediante la formación de multicapas sobre una superficie no homogénea de acuerdo con la hipótesis del modelo de Freundlich. La aplicabilidad del Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel optimizado en la eliminación bioabsorbente de contaminantes BF de una muestra de agua real se logró con éxito mediante la técnica por lotes. Por lo tanto, este estudio muestra claramente que Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel exhibió influencias significativas en la remediación de efluentes industriales que contienen contaminantes BF con una eficiencia superior.

La contaminación ambiental es bien conocida y documentada como un tema de gran preocupación a nivel mundial1. Por lo tanto, la contaminación del agua se clasifica como un tema que ha atraído un número significativo de estudios de investigación debido a su gran efecto e impacto en la vida de humanos, animales y plantas2. La contaminación del agua generalmente es causada por aguas residuales que contienen una gran cantidad de contaminantes de diferentes orígenes, incluidos objetos sólidos y líquidos3, contaminantes químicos y biológicos4, metales pesados ​​tóxicos e isótopos radiactivos5, materiales orgánicos e inorgánicos6, así como otros tipos de contaminación7. La contaminación del agua con contaminantes orgánicos puede producirse a partir de sustancias húmicas8, derivados fenólicos9, desechos del petróleo10, tensioactivos11, pesticidas12, fertilizantes13, productos farmacéuticos14 y colorantes, así como otros contaminantes orgánicos15. Debido a la elevada producción mundial anual de colorantes (alrededor de 1.000.000 de toneladas) para su aplicación en varios campos industriales importantes como los sectores cosmético, curtidor, textil, alimentario y medicinal, una gran cantidad de colorantes de aguas residuales contaminadas se vierten generalmente sin tratamiento previo en corriente de agua16. Se ha informado que el sector textil juega un papel relevante en la descarga anual de más de 7,5 toneladas al sistema de agua17. La mayoría de los materiales colorantes y tintes se conocen principalmente como contaminantes peligrosos debido a su naturaleza en vista de su no biodegradabilidad y su alta toxicidad y carcinogenicidad debido a la presencia de bencidina, fenileno y restos azoicos18. De ahora en adelante, se deben buscar y reglamentar metodologías adecuadas para una eliminación rápida y aceptable de los tintes residuales de las aguas residuales antes de su vertido en corrientes y recursos hídricos19.

Se han implementado y reportado varios enfoques para el tratamiento de aguas residuales y efluentes de tintes con la gran apreciación de la tecnología de adsorción en los procesos de eliminación de tintes20. Por lo tanto, se han investigado y documentado enormes estudios sobre la eliminación de tintes por adsorción utilizando una variedad de adsorbentes como carbón activado21, biocarbón22, estructuras organometálicas23, derivados metálicos24, nanomateriales y nanocompuestos25 y materiales naturales26. Las especificaciones del adsorbente como área de superficie específica, funcionalidad de la superficie, porosidad y reciclabilidad contribuyen un papel importante en el proceso de aplicación y eliminación de tintes de las aguas residuales27. La gelatina se encuentra entre los materiales naturales como un biopolímero natural producido a partir del colágeno bovino y porcino en una mezcla de péptidos y proteínas y, por lo tanto, tiene buenas funcionalidades y, por lo tanto, se ha empleado en el ensamblaje de algunos adsorbentes eficientes para la eliminación de algunos tóxicos. contaminantes28,29,30,31. Por otro lado, el grafeno y sus derivados se han aplicado en procesos de gestión de la contaminación del agua mediante la técnica de adsorción32. El óxido de grafeno (GO) se produce generalmente por oxidación del grafeno y, por lo tanto, se caracteriza por diferentes funcionalidades relacionadas del oxígeno incorporado en forma de grupos oxigenados como carboxílicos, carbonilo e hidroxilo para permitir que el GO de mayor potencia experimente una funcionalización superficial33,34. . Por lo tanto, GO con su existencia en la dimensión nanométrica se ha categorizado como un buen candidato para la preparación de diversos adsorbentes mediante combinación con otros derivados orgánicos e inorgánicos35,36,37,38. Los silicatos metálicos como el ZrSiO4 representan ejemplos de materiales altamente estables con baja solubilidad en diferentes disolventes que se han implementado en un número conocido de aplicaciones39. Por lo tanto, se investigó e implementó ZrSiO4 en varios nanocompuestos como adsorbentes potenciales en el tratamiento de agua de diferentes contaminantes40,41,42. Basado en las características descritas de la gelatina, GO y ZrSiO4 con respecto a los grupos funcionales incorporados en estos tres materiales, el objetivo de este estudio se dedica a diseñar y ensamblar un nuevo nanobiosorbente mediante una reacción de combinación eficiente y un enlace covalente. En este estudio se siguieron tres pasos sintéticos para ensamblar el nanobiosorbente deseado. El primer paso está dedicado a preparar óxido de grafeno cargado de gelatina (Gel@GO). El segundo paso está dirigido a fabricar silicato de circonio cargado con gelatina (Gel@ZrSiO4). El tercer paso está relacionado con la simple reticulación de Gel@GO con Gel@ZrSiO4 mediante el uso de formaldehído para la formación del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel objetivo. La confirmación mediante caracterización instrumental de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se logró mediante varias técnicas como FT-IR, SEM, TEM, TGA, XRD y área de superficie. El contaminante fucsina básica (BF) es un ejemplo de colorante catiónico ampliamente aplicable en diversas actividades importantes, incluido el seguimiento de proteínas en pH ácidos, la distinción de bacterias E. coli de K. aerogenes, procedimientos de detección y tinción como tinción nuclear, tinción de tejido elástico, y tinción de mucina. Por lo tanto, el cuarto paso del presente estudio está dirigido y enfocado principalmente a explorar la capacidad potencial y la afinidad del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel ensamblado para la eliminación de contaminantes BF del agua mediante una técnica de biosorción por lotes.

Todos los productos químicos utilizados en el trabajo proporcionado son de grado analítico y se emplean sin purificación adicional como se indica en la Tabla 1S (Materiales complementarios).

Las técnicas de caracterización empleadas en este estudio con sus especificaciones se tabulan en la Tabla 2S (Materiales complementarios).

El nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel sugerido y propuesto se ensambló siguiendo tres pasos sucesivos. Las estructuras químicas y 3D de varios componentes del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se proporcionan en la Tabla 1. En primer lugar, se preparó óxido de grafeno cargado con gelatina (Gel@GO) mediante la fabricación inicial de GO mediante los Hummers modificados. El método que utiliza polvo de grafito, nitrito de sodio, peróxido de hidrógeno (30%), ácido sulfúrico (70%) y permanganato de potasio (99%), como se describió anteriormente, la solubilidad en diferentes solventes se ha implementado en un número bien conocido de aplicaciones34. Luego se añadió una muestra de gelatina (2,0 g) a GO (2,0 g) en 20 ml de agua destilada (DW). La mezcla se calentó con agitación a 60 °C hasta formar una pasta y luego se agregaron 20 ml de agua seca. Esta mezcla se sometió a adición de DW y calentamiento como se describe y este proceso se repitió cuatro veces para producir el material Gel@GO deseado y se secó a 50°C en un horno. En segundo lugar, se preparó silicato de circonio cargado con gelatina (Gel@ZrSiO4) según el siguiente procedimiento. Se mezcló gelatina (2,0 g) con ZrSiO4 (2,0 g) y 20 ml de agua seca. Esta mezcla se calentó con agitación a 60ºC hasta formar una pasta. Luego se agregaron 20 ml adicionales de DW y se calentó, y este proceso se repitió cuatro veces para producir el material Gel@ZrSiO4 deseado y se secó en un horno a 50 °C. En tercer lugar, se ensambló el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel mediante la reacción química y el entrecruzamiento de Gel@GO (2,0 g) con Gel@ZrSiO4 (2,0 g) utilizando 50 ml de formaldehído en agitación constante y reflujo a 110ºC. ºC durante 6 h. El precipitado gris resultante del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se filtró antes de secarse en un horno a 50 °C. La Figura 1 representa un diagrama esquemático para el ensamblaje de los distintos nanobiosorbentes para formar el producto final (Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel).

Síntesis de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Se preparó individualmente una solución madre de contaminante fucsina básica (tinte BF) disolviendo una cierta cantidad en 1,0 L DW para producir 100 mg L-1 a partir de esta solución madre, las concentraciones deseadas de colorante BF (5 y 10 mg L-1) se preparado mediante diluciones adicionales. Se estaba utilizando un equipo de espectroscopía UV para determinar el valor de absorbancia del tinte BF a λmax = 546 nm. Las mediciones se realizaron a temperatura ambiente (25 °C), realizándose las reacciones mediante un agitador automático. El porcentaje de eliminación (R%) de BF adsorbido en Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se determinó a partir de la ecuación. (1).

donde, Co y Ce son la concentración de tinte BF (mg L-1) en el tiempo cero y el tiempo t, respectivamente.

En este estudio se investigaron y optimizaron los efectos de la dosis de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, el pH, la duración del contacto, la concentración inicial del tinte, las sales que interfieren y la temperatura en la eliminación de BF. Por lo tanto, se realizaron una serie de experimentos de adsorción por lotes, mediante agitador automático, en un intento de evaluar el rendimiento de adsorción del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, así como descubrir las condiciones más favorables para lograr el máximo potencial de sorción. (i) La contribución del pH en el proceso de eliminación del tinte BF se examinó mezclando 15 mg de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel y agitando automáticamente 20 ml de soluciones de tinte (5 y 10 mg L-1) en el rango de pH 2 a 10, utilizando (1,0, 0,1 y 0,01 mol L-1) NaOH o HCl. Una vez completada la reacción, las muestras se centrifugaron durante 20 minutos y los valores de absorbancia de las aguas madre se determinaron con UV-Vis a λmax = 546 nm. (ii) Se investigó la influencia de la dosis de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel en todo el rango (5-60 mg) mezclando soluciones de 20 ml de colorante BF (5 y 10 mg L-1) y diferentes masas de nanobiosorbente. y agitar con un agitador automático durante 30 min y centrifugar durante 20 min. Los valores de absorbancia de las aguas madre se determinaron mediante UV-Vis a λmax = 546 nm. (iii) El efecto del tiempo de reacción de contacto y el estudio cinético se realizaron agitando en un agitador automático la mezcla de reacción de 20 mL de soluciones de colorante (5 y 10 mg L-1) con 15 mg de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel con duraciones que oscilan entre 1 y 30 min. Después de la centrifugación, los valores de absorbancia de las cantidades de tinte sobrantes se determinaron mediante UV-Vis a λmax = 546 nm. (iv) El modelado de isoterma de adsorción y el impacto de varias concentraciones de colorante BF en el comportamiento de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se lograron mezclando 20 ml de soluciones de 5,0 a 100 mg L-1 con una dosis de 15 mg de Gel@GO- F-ZrSiO4@Gel. Después de agitar durante 30 minutos, la mezcla se centrifugó y los valores de absorbancia se caracterizaron mediante un análisis UV-Vis a λmax = 546 nm. (v) Los parámetros termodinámicos y el efecto térmico bajo varias temperaturas de reacción (30–60 °C) se investigaron haciendo reaccionar una dosis de 25 mg de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel con 20 ml del colorante BF (5 y 10 mg L −1) y se agitó automáticamente durante 30 min. Finalmente, la concentración de colorante BF no adsorbido después de la centrifugación se caracterizó mediante un análisis UV-Vis a λmax = 546 nm. (vi) El efecto del catión de interferencia en la eliminación por adsorción del colorante BF en Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se realizó haciendo reaccionar 20 ml de concentraciones de colorante (5 y 10 mg L-1) con 100 mg de iones competidores como Ca (II), Mg(II), NH4(I), K(I) y Na(I) con 15 mg de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Después de agitar durante 30 minutos, las mezclas se centrifugaron y los valores de absorbancia se identificaron mediante una determinación espectroscópica UV a λmax = 546 nm.

En este trabajo también se logró la eficiencia y capacidad de eliminación del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel de tinte BF de recursos hídricos reales. Se recolectaron muestras de aguas residuales, agua de mar y agua potable y se utilizaron para preparar muestras enriquecidas con 5,0 y 10,0 mg L-1 de BF. Se mezclaron 20 ml de cada muestra y se trataron con 15 mg de nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Finalmente, después de agitar durante 30 minutos, las muestras investigadas se centrifugaron y los valores de absorbancia se identificaron mediante una determinación espectroscópica UV a λmax = 546 nm.

Para caracterizar y confirmar los grupos funcionales clave en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel preparado y los tipos de enlaces químicos, se adquirió el análisis FT-IR. El nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel ensamblado se preparó a partir de la combinación de tres componentes diferentes, es decir, gelatina, óxido de grafeno y ZrSiO4 y, por lo tanto, se espera que el espectro FT-IR de este nanobiosorbente (Fig. 2) muestre varios picos relacionados con GO en 462,38, 1049,36, 1234,76, 1366,52, 1581,34, 1713,18 y 3330,06, cm-1. El pico en 3330,06 cm-1 es causado por las moléculas de agua físicamente adsorbidas que proporcionan flexión y estiramiento de grupos O – H en GO. Además, la banda de vibración C – O exhibió dos picos débiles en 1713,18 y 1581,34 cm-1, lo que indica el ácido carboxílico o los grupos carbonilo en GO. La flexión de los enlaces aromáticos C-H en GO fue asignada por los picos en 1366,52 y 462,38 cm-1. Los grupos epoxi y carbonilo en GO fueron asignados por los picos de 1234,76 y 1049,36 cm-1, respectivamente. La presencia de grupos epoxi y carboxilo en la superficie de GO implica que el sistema pi-orbital conjugado original en el grafito resultó dañado, lo que resultó en la formación de sitios reactivos adicionales36. Además, el FT-IR del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel revela una serie de grupos funcionales distintos y picos relacionados con la gelatina en 1636, 1548 y 1407 cm-1 que se correlacionan directamente con las diversas formas de enlaces amida en gelatina, con otros tres picos únicos a 429, 602 y 861 cm-1 correspondientes al enlace metal-oxígeno de Si-O o Zr-O en ZrSiO443. Por tanto, la presencia de estos grupos de funcionalidades confirma la preparación exitosa del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel diseñado.

FT-IR de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel y diversos constituyentes.

Se utilizó el análisis de adsorción-desorción de N2 mediante los métodos BET y Barrett-Joyner-Halenda (BJH) para determinar el área de superficie y la distribución del tamaño de los poros en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. La Figura 3a muestra la curva de isotermas de adsorción-desorción de N2. El nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel exhibió un área de superficie BET de 219,46 m2/g, mientras que se encontró que los datos de poros acumulados mediante adsorción de Barrett-Joyner-Halenda (BJH) y el tamaño de poro promedio corresponden a 4,6916 × 10 –2 cm3/g y 1,22 nm, respectivamente.

Diferentes patrones de caracterización de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Luego, el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel ensamblado se analizó mediante SEM y HR-TEM para caracterizar la morfología de la superficie, así como la forma y las partículas del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel y estos dos enfoques se validaron. la transformación significativa como se muestra en la Fig. 3b. La imagen SEM reveló partículas esféricas según la imagen SEM con un rango de tamaño promedio de 15,75 a 32,79 nm según la imagen HR-TEM como se representa en la Fig. 3c.

El patrón XRD adquirido Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel nanobiosorbent se representa en la Fig. 3d y se caracteriza por la existencia de un número de picos agudos significativos en el ángulo 2θ = 20.1°, 26.3° 26.61°, 35.46°, 43.5° , 47°, 52°, 54°, 56°, 63° y 68°. El pico en 2θ = 26,3° se refiere directamente al GO44, mientras que la existencia de crestas prominentes en 2θ = 26,61° y 35,46° se refieren a los picos XRD en ZrSiO445. El pico de difracción en un ángulo 2θ = 20,1 °, en el patrón XRD, se refiere a la presencia de una estructura de gelatina en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel ensamblado. Por lo tanto, los datos recopilados del patrón XRD brindan una evidencia valiosa para la preparación exitosa del nanobiosorbente deseado.

La técnica TGA se utilizó para investigar los procesos de estabilidad/degradación térmica del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Como se demuestra en la Fig. 3e, el termograma TGA de Nano Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se refiere a la existencia de tres etapas distintas de degradación térmica. Con un porcentaje de pérdida del 8,56%, el primer paso (32–78 °C) podría estar relacionado con la desorción de las moléculas de agua de la superficie del nanobiosorbente. Se determinó que los valores porcentuales de pérdida para la segunda y tercera etapas de degradación a 78–370 °C y 370–799 °C corresponden a 10,79% y 30,92%, respectivamente, que se relacionan principalmente con la degradación por calor de moléculas orgánicas del GO cargado. y gelatina. Finalmente, el porcentaje total de descomposición de estas tres etapas de degradación supone un 50,27%.

El estudio de eliminación por lotes del colorante BF como adsorbato seleccionado sobre el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel como adsorbente seleccionado generalmente está controlado e influenciado por las condiciones experimentales que actúan y favorecen la unión de estas dos especies de adsorción. Por lo tanto, estos factores como el pH de la reacción de contacto, el tiempo y la temperatura, la concentración inicial de adsorbato, la masa del adsorbente y los iones de interferencia deben investigarse, monitorearse y optimizarse completamente. Los resultados recopilados de estos factores también se pueden utilizar para descubrir el mecanismo más adecuado y válido para la unión del tinte BF al nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel basándose en la evaluación de modelos cinéticos, isotermas de adsorción y parámetros termodinámicos22. Las siguientes secciones describirán en detalle la contribución de estos parámetros experimentales descritos.

Uno de los factores más importantes en la evaluación del proceso de eliminación de colorantes orgánicos de soluciones acuosas mediante la técnica de adsorción está relacionado principalmente con el pH de la solución de contacto. Este factor mide la eficiencia y eficacia del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel en la unión con colorante BF en diversas condiciones de protonación y desprotonación36. Generalmente, el pH del medio afecta las especies del tinte BF objetivo y el grado de protonación de los grupos funcionales cargados en la superficie del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Por lo tanto, se monitoreó y optimizó un amplio rango de pH de reacción entre pH 2 y 10 para estimar el progreso de eliminación del tinte BF mediante el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel investigado y los resultados de este estudio se compilan en la Tabla 2 para dos diferentes. concentraciones iniciales de colorante BF (5 mg L-1 y 10 mg L-1). Es evidente que los valores de eliminación bioabsorbente del colorante BF (%) en Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se encontraron muy bajos en condiciones de pH 2,0 para producir 36,0 y 24,2% usando 5 mg L-1 y 10 mg L-1. , respectivamente. Este comportamiento podría correlacionarse principalmente con las posibles fuerzas repulsivas entre las moléculas de tinte BF cargadas positivamente y la superficie protonada del Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel nanobiosorbent25. Sin embargo, mediante el aumento gradual en el valor de pH de la solución de contrato de pH 4,0 a pH 6,0, se encontró que los valores porcentuales de eliminación de biosorción aumentaron gradualmente hasta alcanzar cerca del óptimo en 92,8–94,0 % para confirmar que la superficie de Gel@GO-F -ZrSiO4@Gel nanobiosorbent comenzó a perder sus cargas positivas o protonación. También es evidente que los valores máximos de eliminación por biosorción del tinte BF usando 5 mg L-1 y 10 mg L-1 se establecieron en 96,0 y 95,2 %, respectivamente, para confirmar que la condición óptima de pH de la biosorción del tinte BF de una solución acuosa es la condición recomendada de pH neutro 7. Finalmente, en condiciones de pH más altas (pH 8,0 y 9,0), la eficiencia de eliminación bioabsorbente del tinte BF mediante el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se encontró alta al proporcionar 89,8–91,5% y 84,0–94,5% para 5 mg L- 1 y 10 mg L-1, respectivamente. Para confirmar el rendimiento de eliminación y la eficiencia de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, las dos unidades constituyentes del nanobiosorbente ensamblado, a saber, Gel@GO y Gel@ZrSiO4, se probaron para la eliminación del tinte BF de la solución acuosa en las mismas condiciones y los resultados se refirieron a 91,7% y 88,9%, como valores máximos de remoción, respectivamente.

Se descubrió que la biosorción de diversos contaminantes, ya sean orgánicos como el colorante BF o inorgánicos, depende en gran medida de la dosis de biosorbente como parámetro importante porque influye en la capacidad de eliminación de un contaminante determinado46. Por lo tanto, el factor de masa del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se controló cubriendo un amplio rango (5–60 mg) y utilizando dos concentraciones iniciales diferentes de colorante BF como 5 mg L-1 y 10 mg L-1 con el pH óptimo seleccionado 7,0. Los resultados de este estudio se ilustran en la Fig. 4 y refieren claramente que se encontró que el cambio en la masa del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel muestra un impacto directo en la eliminación bioabsorbente (%) del tinte BF. Inicialmente, se encontró que los valores de eliminación del tinte BF (5 mg L-1 y 10 mg L-1) aumentaban al aumentar la masa de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel de 5 a 15 mg. Se concluyó que al usar 10 mg de masa de nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, la eliminación bioabsorbente máxima del tinte BF se identificó como 98,4 y 89,2% utilizando concentraciones de 5 y 10 mg L-1, respectivamente. Por lo tanto, la masa caracterizada de 10 mg de biosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel figura como la condición de masa óptima para la eliminación del tinte BF de la solución acuosa. Esta tendencia se correlaciona principalmente con la alta disponibilidad de sitios tensioactivos que interactúan con nanobiosorbentes para unirse con moléculas de tinte BF47. Finalmente, los comportamientos de disminución gradual de la eficiencia de eliminación biosorbente del colorante BF (%) por el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel fueron evidentes al aumentar la masa del nanobiosorbente en más de 20 mg y esta tendencia se relaciona principalmente con la posible disminución en la superficie. área y sitios tensioactivos expuestos mediante la agregación de partículas Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel41.

Influencia de la masa Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel en la eliminación bioabsorbente del tinte BF. Los valores de eficiencia de eliminación (%) se basan en análisis por triplicado con ± 0,3–0,8 % (masa = 5–60 mg, volumen de tinte = 20 ml, concentración de tinte = 5 y 10 mg L-1, tiempo de agitación = 30 min y tiempo de centrifugación = 20 minutos).

La condición de impacto del tiempo en la efectividad de la eliminación del tinte BF mediante el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se investigó en un rango de tiempo de 1 a 30 minutos como se demuestra en la Fig. 5 y los resultados recopilados se refieren a la efectividad y mejora en la bioabsorción. eliminación del tinte BF a medida que aumenta el tiempo de reacción de contacto. Por lo tanto, las concentraciones de tinte BF investigadas de 5 y 10 mg L-1 se caracterizaron para proporcionar porcentajes de eliminación correspondientes a 88,0% y 68,2%, respectivamente, después de solo 1 minuto para confirmar la rapidez del proceso de unión entre el tinte BF y Gel@GO-F- Nanobiosorbente ZrSiO4@Gel y estos se incrementaron a valores máximos de 96,6% y 84,6% en un tiempo de equilibrio de 30 min, respectivamente.

Influencia del tiempo de contacto en la eliminación bioabsorbente del colorante BF por Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Los valores de eficiencia de eliminación (%) se basan en análisis por triplicado con ± 0,1–0,5 % (tiempo de agitación = 1–30 min. volumen de tinte = 20 ml, concentración de tinte = 5 y 10 mg L-1, masa = 15 mg y tiempo de centrifugación = 20 minutos).

Se investigaron varios modelos cinéticos para estudiar el comportamiento cinético y los parámetros del posible proceso de interacción entre el tinte BF y el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel para caracterizar el modelo más valioso y válido para describir la eliminación del tinte BF y es bien conocido. que el valor R2 calculado influye en los parámetros cinéticos. En general, se puede utilizar un modelo cinético con el R2 máximo para representar los procesos de eliminación bioabsorbente del tinte BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. El modelo cinético de pseudoprimer orden48 es el primero en analizarse, y su ecuación relacionada se enumera y define en la Tabla 3. El valor de la pendiente k1 se determinó con el coeficiente de correlación Los valores R2 para concentraciones de tinte BF de 5 y 10 mg L-1 se correspondieron a 0,893 y 0,982, respectivamente, como se indica en la Tabla 4. Por lo tanto, se puede concluir que el pseudoprimer orden no se asignó de manera eficiente para describir bien el proceso de eliminación bioabsorbente del tinte BF. Además, una mayor confirmación de esto también estuvo relacionada con la capacidad de eliminación identificada en el equilibrio (qecal), que no coincide con los valores experimentales determinados (qexp). Por otro lado, se encontró que la cinética de adsorción de BF usando 5 y 10 mg L-1 en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel sigue fuertemente el modelo de pseudosegundo orden con R2 = 0.999 y 0.990, respectivamente como representado en la Fig. 6 y la Tabla 4. Además, se cree que el mecanismo mediante el modelo de difusión intrapartícula para la eliminación bioabsorbente del tinte BF sigue dos pasos principales. La primera etapa se basa en las moléculas de tinte transferidas desde la solución acuosa a la superficie del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, mientras que el segundo paso se basa en las moléculas de tinte distribuidas en el Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. poros nanobiosorbentes49. La cantidad de tinte eliminado por este modelo es proporcional a t1/2 en lugar de a la duración del contacto. La aplicación de este modelo sobre la eliminación del colorante BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel utilizando 5 y 10 mg L-1 se refirió a coeficientes de correlación de 0,805 y 0,849, respectivamente, para confirmar su invalidez para describir este tipo de reacción. Finalmente, se identificó que el modelo de Elovich proporciona R2 = 0,632 y R2 = 0,868 utilizando concentraciones de 5 y 10 mg L-1 BF, respectivamente41. Los resultados recopilados y delineados en la Tabla 4 muestran las magnitudes de los coeficientes de correlación para los cuatro modelos cinéticos investigados y, por lo tanto, pueden usarse para confirmar que la eliminación bioabsorbente del tinte BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel coincidió perfectamente. coincide con el modelo de pseudosegundo orden que proporciona un proceso de quimisorción36.

Modelo de pseudosegundo orden de BF por Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Es bien sabido que una cierta cantidad de adsorbente puede unirse con una cantidad específica de colorante BF, por lo que es importante señalar que se espera que la concentración inicial del contaminante colorante en solución acuosa desempeñe un papel crucial en el proceso de adsorción50. Además, está bien documentado que la reacción de adsorción está controlada por el efecto de agregación y la competencia entre las moléculas de colorante Bf en los sitios activos del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. El impacto de la concentración inicial del tinte BF en la efectividad del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se estudió y monitoreó seleccionando un rango de concentración entre 5 y 30 mg L-1, y los resultados de este estudio se muestran en la Fig. 7. La proporción de eliminación de tinte disminuyó a medida que aumentó la concentración de tinte para confirmar la posible disminución en el número de sitios reactivos que están disponibles en la superficie del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel para conducir a una caída directa en la Eficiencia de unión entre las dos especies que interactúan. Por lo tanto, el porcentaje máximo de remoción de tinte BF (%R = 98.2%) se estableció al usar 5 mg L-1 como concentración inicial de tinte, mientras que el mínimo de remoción de tinte BF (%R = 72.3%) se estableció al usar 30 mg. L-1 como se ilustra en la Fig. 8.

Influencia de la concentración inicial en la eliminación bioabsorbente del colorante BF mediante Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Isoterma de Langmuir del tinte BF por Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Para examinar el mejor ajuste de los resultados experimentales y caracterizar el equilibrio de adsorción, en este estudio se probaron y evaluaron cuatro modelos de isotermas de adsorción diferentes como modelos de Langmuir, Freundlich y Dubinin-Radushkevich (D-R)51. Irving Langmuir investigó la teoría de Langmuir basándose en un proceso de biosorción en monocapa y sobre una superficie homogénea sin integración entre las moléculas que han sido eliminadas52. Este modelo se rige por la ecuación enumerada en la Tabla 5 como guía y se detectó una línea recta para la eliminación del tinte BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, lo que proporciona un excelente valor de correlación R2 0,9675 (Fig. 8) para indicar que la teoría de Langmuir puede aplicarse para describir mejor la eliminación del tinte BF mediante el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel ensamblado. La pendiente y la intercepción se utilizaron para calcular los valores qmax y b, como se describe en la Tabla 6. La ecuación para el factor de separación (RL, Tabla 5), ​​que se utiliza para determinar qué tipo de técnica de biosorción se debe favorecer. Si 0 < RL < 1, el enfoque es favorable; si RL = 0, el acercamiento es irreversible; si RL > 1, el enfoque es desfavorable y si RL = 1, significa que el proceso es lineal, como se muestra en la Tabla 6. Los valores de RL identificados en este trabajo para la eliminación del tinte BF en Gel@GO-F-ZrSiO4@ Los nanobiosorbentes en gel fueron de 0,102 a 0,0185, lo que indica un buen procedimiento de biosorción. Por otro lado, la isoterma de adsorción de Freundlich se estableció mediante una fórmula empírica para predecir una biosorción multicapa de las moléculas de tinte en una superficie heterogénea con sitios disponibles desiguales y varias energías de biosorción43 como se enumera en la Tabla 5. Con base en el coeficiente de correlación calculado, R2 se Se encontró que corresponde a 0,955 según este modelo para confirmar que el modelo de isoterma de adsorción de Freundlich es menos válido para aplicar para la eliminación del tinte BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel en comparación con la teoría de Langmuir.

Según el modelo de isoterma de Temkin53, las energías de enlace están dispuestas en una distribución uniforme. Al excluir la concentración inicial de tinte muy alta y muy baja, este modelo sugiere una disminución lineal (no logarítmica) en el calor de adsorción a medida que el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel está cada vez más cubierto por el tinte BF, debido a Interacciones directas entre las dos especies. El modelo de Temkin también da una indicación de si la adsorción está controlada química o físicamente. Según la isoterma de Temkin (Tabla 5), ​​se encontró que la eliminación de tinte disminuye linealmente con el aumento en la cobertura de la superficie del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel y se encontró que el coeficiente de correlación calculado R2 corresponde a 0,879, lo que indica que esto El modelo no es válido para tener en cuenta la eliminación bioabsorbente del tinte BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Finalmente, también se empleó la isoterma de Dubinin-Radushkevich (DR) (Tabla 5) para estimar el proceso de biosorción del tinte BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, la porosidad y la energía de biosorción (Es)54. Este modelo es de naturaleza más general, especialmente en comparación con la teoría de Langmuir, ya que no relaciona el proceso de adsorción con la formación de una capa homogénea en la superficie del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Otra dimensión de la DR está relacionada con el impedimento estérico independiente entre los dos materiales que interactúan. La ecuación de la isoterma DR puede determinar la energía libre media de adsorción, expresada como Es y medida en kJ mol-1 para ayudar a comprender el tipo de mecanismo de adsorción. El valor del coeficiente de correlación identificado (R2) mediante este modelo fue 0,682 y la Es calculada fue 3162,3 kJ mol-1 (Tabla 6). Se informó que cuando la magnitud de Es es mayor que 16 (kJmol-1), la reacción se considera quimisorción4 y, por lo tanto, se puede concluir que la eliminación bioabsorbente del colorante BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se basó en un proceso de quimisorción.

Finalmente, los hallazgos y resultados calculados en la Tabla 6 refieren que el mejor modelo para describir la eliminación bioabsorbente del tinte BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se basa en el modelo de isoterma de adsorción de Langmuir.

El colorante BF posee una estructura catiónica con grupos funcionales reactivos cargados positivamente. En general, una especie catiónica en solución puede interferir fácilmente en la eliminación bioabsorbente de BF como colorante catiónico en Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel y, por lo tanto, todo el proceso de biosorción de colorantes BF puede verse alterado. Los diferentes recursos hídricos naturales generalmente contienen varios tipos de especies catiónicas y aniónicas. En consecuencia, en esta sección se investigó el efecto de especies catiónicas como Na+, K+, Mg2+, Ca2+, NH4+ en la eliminación bioabsorbente del colorante BF en Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel y los resultados se ilustran en la Fig. 9. Comparación de la eficiencia de eliminación (R%), los resultados experimentales mostraron que se encontró que las especies catiónicas coexistentes seleccionadas influyen en la eliminación de colorantes BF con diversos grados de contribuciones. En presencia de cationes metálicos, los sitios de adsorción en la superficie del nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se minimizaron y, por lo tanto, disminuyeron su unión eficiente con el tinte BF. Además, los radios iónicos y la carga iónica de los iones metálicos junto con el tipo de grupos funcionales involucrados en la superficie del adsorbente pueden ser las razones de tal cambio en la eficiencia de adsorción de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Esto significa que cuanto mayor es el número de cargas positivas, mayor es el número de grupos funcionales atraídos con carga negativa55. Con base en esta investigación, las especies catiónicas que interfieren se organizaron en orden decreciente desde el ion que afecta menos hasta el catión que afecta más, como se muestra en la Fig. 9, K (I) exhibió el menor impacto en la eliminación bioabsorbente del tinte BF en Gel@ GO-F-ZrSiO4@Gel proporciona 90,4% y 88,6% de colorante BF para concentraciones de 5 y 10 mg L-1, respectivamente. Sin embargo, los cationes Ca(II) y Mg(II) se caracterizaron por exhibir el impacto de interferencia más significativo en los porcentajes de eliminación bioabsorbente del colorante BF mediante Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel proporcionando 62,0 y 64,5 utilizando 10 mg L-1 como así como 53,4% y 55,1% usando concentraciones de tinte de 5 mg L-1, respectivamente.

Influencia de las especies que interfieren en la eliminación bioabsorbente del tinte BF por Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Los valores de eficiencia de eliminación (%) se basan en análisis por triplicado con ± 0,8–1,4 %.

La naturaleza del proceso de biosorción, ya sea endotérmico o exotérmico, puede investigarse y confirmarse a partir del cambio en la temperatura de reacción y su efecto de variación en la eficacia de eliminación bioabsorbente del colorante BF mediante Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Significativamente, la Fig. 10a representa el impacto de la temperatura de reacción y muestra un aumento en el porcentaje de eliminación al aumentar la temperatura de reacción. Se descubrió que el porcentaje de eficacia de eliminación bioabsorbente del tinte BF aumenta gradualmente a medida que la temperatura aumenta de 303 a 333 K. Esto indica que el proceso de eliminación bioabsorbente del tinte BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel es de naturaleza endotérmica. Los comportamientos de adsorción y biosorción se entienden comúnmente calculando una serie de parámetros termodinámicos utilizando el gráfico de Vant Hoff (Fig. 10b) para la eficacia de eliminación bioabsorbente del tinte BF mediante Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel y estos incluyen (ΔS°), (ΔH°) y (ΔG°) representados por las Ecs. (2–5)56.

(a) Influencia de la temperatura en la eliminación bioabsorbente del tinte BF mediante Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Los valores de eficiencia de eliminación (%) se basan en análisis por triplicado con ± 0,3–1,0 %. (b) Gráfico de Vant Hoff para la eliminación bioabsorbente del tinte BF mediante Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

KD (L/g) representa la constante de equilibrio de biosorción, R denota la constante general de los gases (J/mol.k), T denota temperatura (K), Ce es la concentración de colorante BF (mg L-1) en equilibrio, y qe es la cantidad de tinte BF eliminado (mg g-1). Los datos recopilados en la Tabla 7 se refieren a una reacción de biosorción espontánea establecida por la magnitud negativa de (ΔG°). Los valores negativos de ΔGo para todas las temperaturas probadas sugieren que la adsorción del colorante BF en Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel se basa en una reacción factible y espontánea. Además, es evidente que se encontró que temperaturas de reacción más altas mejoran la biosorción de BF. tinte sobre Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel nanobiosorbente. Además, el valor positivo de (ΔS°) sugirió un aumento en la imprevisibilidad del proceso de eliminación bioabsorbente del colorante BF en el nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, y la magnitud positiva de (ΔH°) corroboró que la reacción de biosorción es endotérmica. .

En este estudio final se exploró la aplicación práctica del Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel investigado en la eliminación bioabsorbente de colorante BF de muestras de agua real. En esta prueba, se utilizó la técnica de equilibrio por lotes para garantizar que el bionanocompuesto preparado sea capaz de eliminar el contaminante colorante BF investigado de diferentes fuentes de agua (agua del grifo, agua de mar y aguas residuales industriales). Se aplicaron las condiciones experimentales óptimas para muestras de agua a las que se les agregaron 5 y 10 mg L-1 de tinte BF y la Tabla 8 enumera los datos recopilados de este estudio. Es evidente que la eficacia de eliminación bioabsorbente del tinte BF mediante Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel a partir de 5 mg L-1 de tinte BF añadido en agua del grifo, agua de mar y aguas residuales industriales fue del 92,3%, 87,4% y 92,8%. respectivamente. De manera similar, se encontró que agregar 10 mg L-1 de colorante BF en agua del grifo, agua de mar y aguas residuales industriales produjo una eliminación del 80,3 %, 74,1 % y 81,4 % por la acción de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, respectivamente. Como resultado, los hallazgos de este estudio revelan que el Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel ensamblado y evaluado se puede categorizar como un nanobiosorbente válido y aplicable para la eliminación instantánea de contaminantes colorantes catiónicos BF con alto comportamiento de biosorción del agua.

Se ensambló un nanobiosorbente sostenible e innovador a partir de gelatina, óxido de grafeno y silicato de circonio mediante reticulación con formaldehído para la formación de Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. El nanobiosorbente producido se caracterizó mediante varias técnicas como FT-IR, que confirmó varias funcionalidades reactivas de superficie incorporadas como -OH, = NH, –NH2, -COOH y C = O. Análisis SEM y TEM de Gel@GO-F-ZrSiO4@ El nanobiosorbente en gel confirmó el tamaño de partícula de 15,75-32,79 nm y la superficie BET correspondió a 219,46 m2 g-1. El Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel preparado tenía como objetivo explorar su eliminación bioabsorbente del contaminante fucsina básica como ejemplo de un tinte ampliamente aplicable mediante el monitoreo de varios parámetros y las condiciones optimizadas se establecieron bajo la influencia del pH (6 –7), tiempo de reacción (30), dosis de nanobiosorbente (10 mg), temperatura (60 °C). Los parámetros termodinámicos demostraron que se produce una reacción de adsorción espontánea y endotérmica entre el tinte BF y Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. La quimisorción fue catalogada como el mecanismo de adsorción predominante con formación de multicapas de acuerdo con las hipótesis de los modelos de pseudosegundo orden y Freundlich. El nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel también se probó con éxito para afirmar su aplicabilidad en la eliminación bioabsorbente de contaminantes BF de aguas reales mediante la técnica de bioabsorción por lotes. El nanobiosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel evaluado se comparó con otros adsorbentes previamente informados para la eliminación del tinte BF y se encontró que era más eficiente y superior con respecto a la masa óptima (15 mg) y el tiempo de equilibrio óptimo (10 min) como se indica. en la Tabla 957,58,59,60,61,62. Finalmente, los resultados y hallazgos de este estudio indican claramente que el biosorbente Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, sostenible e innovador, optimizado podría tener influencias significativas en la remediación de efluentes industriales que contienen contaminantes BF con características de eficiencia superiores.

Todos los datos estarán disponibles y la solicitud de materiales deberá dirigirse a Mohamed E. Mahmoud.

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Los autores agradecen a la Universidad de Alejandría, Alejandría, Egipto.

Financiamiento de acceso abierto proporcionado por la Autoridad de Financiamiento de Ciencia, Tecnología e Innovación (STDF) en cooperación con el Banco Egipcio de Conocimiento (EKB). La financiación para acceso abierto se proporcionará tras la aceptación de este manuscrito por parte de la Autoridad de Financiación de Ciencia, Tecnología e Innovación (STDF) en cooperación con el Banco Egipcio de Conocimiento (EKB).

Departamento de Química, Facultad de Ciencias, Universidad de Alejandría, PO Box 426, Ibrahimia, 21321, Alejandría, Egipto

Mohamed E. Mahmoud y Amal R. Rashad

Departamento de Química, Facultad de Artes y Ciencias, Universidad Príncipe Sattam Bin Abdelaziz, Wadi Eldawasser, Riad, Arabia Saudita

Gehan M. Nabil

Departamento de Modelado y Simulación, Instituto de Investigación de Tecnología Avanzada y Nuevos Materiales (ATNMRI), Ciudad de Investigación Científica y Aplicaciones Tecnológicas (SRTA-City), New Borg El-Arab City, 21934, Alejandría, Egipto

Sara M. Elsayed

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MEM: Concepto, redacción, edición y revisión del manuscrito. GMN: Redacción, edición y revisión del manuscrito. SME: Recopilación de datos, redacción, edición y revisión del manuscrito. ARR: Recopilación de datos, redacción, edición y revisión del manuscrito. Todos los autores aceptaron enviar este trabajo de investigación para su publicación.

Correspondencia a Mohamed E. Mahmoud.

Los autores de este trabajo declaran que no tienen intereses financieros en competencia o relaciones personales conocidas que influyan en el trabajo reportado en este documento.

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Reimpresiones y permisos

Mahmoud, ME, Nabil, GM, Elsayed, SM et al. Síntesis de nanobiosorbente innovador y sostenible de gelatina@óxido de grafeno-silicato de circonio reticulado@gelatina para una biosorción eficaz del tinte básico de fucsina. Representante científico 13, 5347 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-31584-x

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Recibido: 11 de diciembre de 2022

Aceptado: 14 de marzo de 2023

Publicado: 01 de abril de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-31584-x

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